摘要
由于不断增长的能源需求以及与化石燃料相关的环境问题，高效利用可再生能源已成为全球能源经济中一个紧迫而不可阻挡的趋势。氢燃料由于其高能量密度和环境友好性，是最清洁的能源载体。在工业制氢技术中，电化学水分解是一种简单的工艺，不产生其他副产物，实现了清洁技术的概念。然而，析氢反应（HER）和析氧反应（OER）这两个半反应的缓慢动力学限制了能量转换效率。迄今为止，贵金属Pt和Ru/Ir氧化物分别是HER和OER的最活跃的电催化剂。然而，高昂的价格和有限的储量阻碍了它们的大规模应用。为了进一步提高水分解的效率，开发具有高性能和低价格的双功能电催化剂势在必行。 高熵合金（High-EntropyAlloys,HEAs）通常由五种或五种以上原子比例相等或相似的元素组成，每种元素不同的原子尺寸和几何结构导致严重的晶格畸变和缓慢的扩散效应，从而形成高密度的位错、堆垛层错和其他晶体缺陷，这也是催化剂具有优异催化性能的重要原因。作为功能性材料，HEAs已经在抗腐蚀、抗辐射、催化、超导等领域表现出优异的性能。因此，HEAs作为催化或电催化的功能材料同样具有巨大的潜力。基于此，本文主要采用界面工程手段，通过构筑异质界面来调控、优化HEAs的电子结构，进而提升HEAs的活性和稳定性。 首先以金属氯化物为前体，通过溶剂热反应得到非晶态HEA。随后通过电沉积Ni2+以及管式炉磷化手段，在泡沫镍基底上成功地制备了一种具有非晶/晶态界面的HEA/Ni2P异质结电极材料，并将其用于碱性介质中的OER催化。Ni2P与非晶态HEA异质结的构筑有效地调节了催化剂的电子结构，加速了电子转移。在协同效应和原位构筑策略的共同作用下，HEA/Ni2P在1.0MKOH中表现出优异的OER活性(255mV@10mA·cm-2)以及良好的稳定性。 为了进一步探索异质界面对高熵合金水电解的促进作用，开发具有更高活性的催化剂材料，在第二部分中成功合成了一种基于FeAlCrMoV高熵合金的花状HEA/MoS2/MoP异质结构电催化剂，并用于碱性介质中的HER和OER催化。基于界面协同效应和HEA高熵配位环境，HEA/MoS2/MoP表现出优异的电化学活性和出色的稳定性。在1.0MKOH中，HEA/MoS2/MoP在10mA·cm-2电流密度下的OER和HER过电位分别为230mV和148mV。此外，HEA/MoS2/MoP作为双功能电催化剂可用于整体水分解，其电位为1.60V,且稳定性长达64h。
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