摘要
氚由于原子半径小，容易从金属结构材料渗透到外界环境中，既浪费聚变燃料，还会造成放射性泄漏，因此在聚变堆结构钢表面制备阻氚涂层是解决氚渗透的最有效方法之一。陶瓷材料具有良好的阻氚效果、耐高温和耐腐蚀性被认为是目前最佳的阻氚材料。因此，研究在低活化铁素体马氏体（RAFM）钢制备高性能阻氚陶瓷涂层对于解决聚变堆氚渗透问题具有重要的实际意义。本论文首先通过金属有机分解法（MOD）在RAFM钢表面制备了氧化铒（Er2O3）阻氚涂层，并对其制备过程及其涂层的相关性能进行了系统地表征研究;其次探究了氮化铝（AlN）陶瓷的制备流程，并利用磁控溅射法在RAFM钢表面制备了AlN阻氚涂层;最后以AlN作为过渡层，Er2O3作为主功能层，制备了Er2O3/AlN复合阻氚涂层，并对复合涂层的结构与性能进行了表征分析。 1.采用低沸点酯类和铒的羧酸盐制备成前驱体溶液，并利用金属有机分解法在RAFM钢基体表面制备成Er2O3阻氚涂层。结果表明，MOD前驱体分解生成涂层的过程包括溶剂蒸发、大分子物质的挥发与反应、金属有机物的分解、水解和结晶过程。当Er质量分数为2.3wt.％时，涂层可以完全覆盖在基体表面，形成完整致密的涂层。最佳的热处理温度为600℃,过高的温度容易导致涂层开裂。所制备的Er2O3涂层具有较好的耐电化学腐蚀性能和致密性，膜基结合力良好。采用电化学氢渗透测试，发现RAFM钢基体与Er2O3涂层Imax（稳态电流密度）之比为9.5∶1,Δ（稳态电流密度与充氢电流的差值）之比为15.7∶1,Er2O3涂层显著提高了RAFM钢基体的阻氢性能，涂层的常温电阻率为3.4×109Ω·cm,满足聚变堆包层部件初步设计要求。 2.在N2气氛下采用湿化学法成功制备了AlN纳米颗粒，并研究了尿素含量、烧结温度和N2流量对其性能的影响。前驱体络合物可以分解为尿素和铝盐，进而与氨气反应形成六方氮化铝。制备出的AlN颗粒呈现出球状结构，晶粒尺寸小于80nm。随着R值（尿素/铝盐摩尔比）的增加，尿素含量的增长有助于AlN的形成和晶粒尺寸的细化。1000℃下制备的AlN粉末结晶度更好，呈现圆润状的球形颗粒。优化后的N2流量为300mL/min,氮气流速的增加有利于h-AlN的形成和结晶。利用磁控溅射所制备的AlN涂层表面光滑平整，具有良好的结晶度，晶体结构以六方纤锌矿结构形式存在。Al元素与N元素的分布趋于高度一致，涂层与基体结合良好。AlN涂层的厚度约为500nm,其表层存在一层致密的Al2O3薄膜，对AlN涂层起到了良好的保护作用。 3.以磁控溅射法在RAFM钢上制备的AlN涂层作为过渡层，并采用金属有机分解法制备了Er2O3/AlN复合涂层。通过对复合涂层的表面形貌、元素分布、结合力、抗热震性能等进行了详细地分析。结果表明，该复合涂层表面均匀、平整、致密，无孔洞和裂纹，元素分布均匀，未出现元素偏析。复合涂层的结构能有效缓解Er2O3涂层的热失配现象，各界面处结合良好，未出现粒子破碎。通过划痕实验和热震实验，表明该复合涂层具有良好的结合力和抗热震性能，相比单一组分的Er2O3涂层，复合涂层表现出与RAFM钢基体更好的膜基结合性能。此外，空气氛围烧结制备的Er2O3/AlN复合涂层还能降低表面C元素含量。本研究结果可为开发高性能阻氚涂层提供有益的思路和高效的制备方法。
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