摘要
氢能是一种清洁能源，具有来源广泛、燃烧热值高的特点，且燃烧过程中只产生水，对环境无污染，符合未来新能源的发展方向。然而目前由于氢气的储存和运输一直制约着其进一步发展。甲醇因其反应条件温和，含碳量少，产氢量高，是甲醇重整制氢反应的最佳燃料。本文设计了一种凹槽型甲醇蒸气重整制氢微反应器，并采用理论分析、数值模拟和实验的方法，研究不同设计参数对甲醇蒸气重整反应器性能的影响。 (1)基于有限反应速率动力学，建立了甲醇重整制氢微反应器的数值模型，并通过网格无关性验证来排除网格数量对数值模拟结果的影响。在相同的操作工况下，将数值模拟结果和已有的实验值进行对比分析，两者的误差在合理的范围之内(5%左右)，验证了模型的准确性。 (2)采用数值模拟的方法研究了矩形凹槽微反应器的传热传质性能，通过整体性能分析，得到了矩形凹槽微反应器内反应通道中心各组分摩尔分数、温度分布云图和曲线图，详细分析了微反应器内热量传递的过程及反应物气体流动之间的关系，进一步探究了不同进料速度、水醇比以及固体壁面导热系数对矩形凹槽微反应器传热传质性能的影响，研究表明，选择合适的参数对于维持微反应器内热量的高效耦合及性能的稳定性具有重要的意义。 (3)为了进一步对凹槽形状进行几何优化，设计了三种不同凹槽型微反应器，分别为光滑直通道、矩形凹槽微反应器和梯形凹槽微反应器。数值模拟研究了在不同热力学参数条件下(水醇比、进口温度和进料速度)不同凹槽型甲醇重整制氢微反应器的传热传质性能。研究结果表明：梯形凹槽微反应器相对于其他两种微反应器(光滑直通道和矩形凹槽微反应器)具有最佳的制氢性能。对于梯形凹槽微反应器，在燃烧通道速度为4m/s，重整通道的速度为13m/s，水醇比为1.75，反应温度为373K，当量比为0.8时，甲醇转化率可达98.03%，氢气收益率达到41.76%，相对于光滑直通道分别提高了25.45%、18.04%。 (4)搭建甲醇重整制氢微反应器实验平台，并采用气相色谱检测技术，探究不同操作条件下(反应温度、水醇比和空速)甲醇蒸气重整制氢反应器传热传质的性能。通过性能评价标准甲醇转化率、氢气选择性以及各性能系数来评价重整反应器的好坏。在不同的操作参数下，将模拟结果和实验值进行对比，验证数值模型的准确性。实验研究结果发现：随着反应温度的增加，甲醇转化率和氢气的选择性逐渐增加，但反应温度并不是越高越好，过高的反应温度将会导致催化剂失活，影响反应器性能；随着水醇比的增加，甲醇转化率逐渐增加，而氢气和CO含量逐渐降低；随着空速的增加，甲醇转化率逐渐减小，氢气选择性和甲醇转化率的变化趋势相反；当操作条件在反应温度250℃，水醇比为1.5，空速为10.4h-1，甲醇蒸气重整制氢微反应器能够维持最佳的性能；严格控制操作条件能够保证甲醇蒸气重整制氢微反应器性能稳定性。
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