摘要
饮用水资源的匮乏是全球面临的普遍性问题，全世界有大约20亿人受到水资源短缺的严重影响。海洋占地球表面积的75%，是地球上最丰富的水资源仓库，海水淡化是解决饮用水短缺问题最具实用性的方案之一。传统海水淡化技术主要有热蒸馏法和膜分离法，这些技术存在能源消耗大、温室气体排放量高、环境污染严重等问题。太阳能驱动界面蒸发是利用太阳光进行光-热转换，并将热能集中于气液界面，从而实现海水快速蒸发脱盐的技术，该技术具有绿色、高效以及低成本等优点，对解决饮用水资源短缺具有重要的意义。 光热界面蒸发器是太阳能驱动界面蒸发技术的核心装置，由具有良好吸光性能的光热转换材料与提供供水系统的支撑材料构成。纤维素纤维材料易于加工、便于改性且绿色环保，近年来成为界面海水淡化领域研究的热点材料。当前，尽管关于太阳能驱动界面蒸发研究较多，但如何平衡水输运、能量转换与热量管理三者的关系，从而达到提升水蒸发效率的目标依然是制约该技术发展的关键要素。基于此，本文以纤维素纤维为主要基材，设计开发了一系列太阳能界面蒸发装置，并围绕蒸发器的孔道结构和材料构型，研究了光吸收性能、孔径结构、润湿性以及蒸发性能，阐明了光吸收、水输运和热管理三方面协同提升水蒸发速率的机制，为海水淡化界面蒸发装置优化构筑设计提供了理论支撑，具体研究工作如下： （1）以醛基化微晶纤维素（DAC）为支撑网络、氨基化碳纳米管（CNT）为光热转换材料，通过席夫碱化学交联制备了具有微/纳双网络结构的CNT@DAC纤维素纤维膜，通过调控CNT和DAC双组分的比例，探究了CNT@DAC纤维素纤维膜的微观形貌、润湿性和光吸收性能。结果表明CNT@DAC纤维素纤维膜在300-2500nm太阳光波段范围内光吸收率约为97%，在1.0强度太阳光的照射下，膜的表面温度在1min内从室温升至42.4℃，界面水蒸发速率为1.58kgm-2h-1。此外，水滴和油滴均可在CNT@DAC纤维素纤维膜表面铺展，表现出双亲特性。利用光热转换性能和超浸润性，CNT@DAC纤维素纤维膜可净化含油海水，收集到的冷凝水COD值和盐离子浓度均小于15mgL-1，达到了世界卫生组织对饮用水的标准。 （2）针对纤维膜界面蒸发器水输运较弱的问题，本研究以醛基化纳米纤维素纤维（A-CNF）为构筑单元，先与聚乙烯亚胺（PEI）发生席夫碱化学反应交联，然后通过原位聚合法在其表面包覆聚吡咯（PPy），并利用冷冻干燥技术制备了PPy@PEI@A-CNF纤维素纤维气凝胶。研究了PPy@PEI@A-CNF纤维素纤维气凝胶孔径结构、微观形貌等与水分输运性能间的构效关系。结果表明PPy@PEI@A-CNF纤维素纤维气凝胶具有密度低（0.021gcm-3）、热导率低（0.042Wm-1K-1）、太阳能吸收率高（98%）和水润湿速度快（水滴在0.1s内渗透）等特点。PPy@PEI@A-CNF纤维素纤维气凝胶在40%应变下循环压缩100次后应力剩余为89.9%，材料结构稳定性优异。PPy@PEI@A-CNF纤维素纤维气凝胶内部互连的多孔结构，增强了水分毛细泵送作用力和水体间的对流，海水淡化过程中连续运作48h，仍保持着1.59kgm-2h-1的水分蒸发速率，在提升蒸发器水输运能力的同时，解决了盐分堵塞造成蒸发器寿命下降的难题。 （3）针对纤维素纤维气凝胶水分输运时热量耗散的缺点，本研究以具有皮芯结构的天然纤维素纤维网络为基材，借助于单宁酸（TA）原位聚合反应和冷冻干燥构筑了Fe3+-TA@eggplant纤维素纤维气凝胶。研究了材料孔径结构与界面蒸发速率、盐离子析出和再溶解的关系，使用生命周期评估系统，对所制备的纤维素纤维气凝胶与现有海水淡化工艺在生产和使用阶段碳排放指标进行了比较。结果表明Fe3+-TA@eggplant纤维素纤维气凝胶具有密度（0.043gcm-3）和导热性低（0.025Wm-1K-1），太阳能吸收能力强（98%）等特点。利用Fe3+-TA@eggplant纤维素纤维气凝胶疏水性皮层（水接触角101°）和亲水性芯层（水接触角0°）的Janus皮芯结构，设计的单向水输运通路热量损耗低，达到了1.61kgm-2h-1的界面水蒸发速率。Fe3+-TA@eggplant纤维素纤维气凝胶在处理每立方米海水时具有极低的二氧化碳排放当量（139.6kg），意味着该蒸发器可以实现热管理，还可以避免能源消耗与环境污染。 （4）受植物蒸腾作用和Murray定律启发，采用多孔纤维素海绵和涂覆有MXene纳米片的纤维素纸分别作为树干和树叶进行组装，构筑了具有四级分层结构的纤维素纤维基仿生树，探究了水分加速输运与能量利用之间的关系，基于互补密度泛函理论和有限元分析对集成的仿生树进行分子动力学和能量场模拟，从理论角度聚焦纤维素纤维基仿生树的蒸发机理。结果表明仿生树孔径结构自下而上依次递减可以增强水分传输作用力，在360s内水分可自发运输至5.3cm。仿生树应用于界面蒸发时，蒸发器的表面呈现差异化温度分布，存在表面温度低于环境温度的冷蒸发层，满足了能量的最大化利用。蒸发器内部MXene-H2O分子间氢键的结合能为-18.8kJmol-1，有利于促进气液界面处水分蒸发，水蒸发速率达到2.46kgm-2h-1，这种蒸发器优化设计理念为高效海水淡化装置的构筑提供理论支持。
NETL