摘要
金属锂拥有高理论比容量以及最低的化学电势，被认为是最理想的阳极材料。但锂金属电池在循环过程中存在的枝晶生长、无限体积变化率以及界面副反应等问题阻碍了其商业化的进程。构建三维集流体是一种有效解决锂金属电池问题的方法，其较大的比表面积和内部的储存空间可以抑制锂枝晶的生长以及缓解充放电过程中的体积变化。 基于以上背景，本文以碳纳米管（SWCNT）与气相生长碳纤维（VGCF）两种一维纳米碳材料为原材料构建碳基三维集流体，探究了硝酸氧化对其表面官能团以及电化学性能的影响。结果表明硝酸氧化后单壁碳纳米管（AC-SWCNT）表面的含氧官能团明显增加，硝酸氧化后的单壁碳纳米管集流体库伦效率从94.52%增加到97.89%，并可稳定循环300圈。将AC-SWCNT与酸氧化后的碳纤维（A-VGCF）混合抽滤，制备内部含有较大空间的A-VGCF/AC-SWCNT三维集流体，研究了两种一维纳米碳材料比例对电化学性能的影响。结果表明碳纤维含量为60%时集流体表现出了最高的库伦效率（98.69%），并可容纳3mAhcm-2的金属锂而不发生集流体表面优先沉积金属锂，相较于单壁碳纳米管集流体容锂量有了较大提升。 为了进一步提高集流体的亲锂性，采用物理混合与化学负载的方法将氧化镁引入A-VGCF/AC-SWCNT三维集流体。与未加入氧化镁的集流体相比，物理混合氧化镁的MgO/A-VGCF/AC-SWCNT集流体降低了过电位，但库伦效率以及储锂能力都有所下降，这是由于纳米氧化镁的加入阻塞了碳基集流体原本的孔洞，集流体三维结构的优势未能发挥。对于化学负载制备的MgO@AC-SWCNT，当氧化镁含量为30%时过电位明显降低，且库伦效率达到98.22%。后将MgO@A-VGCF与酸化处理单壁碳纳米管一起抽滤制备MgO@A-VGCF/AC-SWCNT复合集流体，氧化镁含量为10%的MgO@A-VGCF所构建的集流体表现出了最高的库伦效率（98.88%），且拥有最低的过电位以及最稳定的循环性能。
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