摘要
作为一种新兴的功能材料，金属-有机框架材料(MOFs)拥有丰富多样的空间结构，在学术界和工业领域得到广泛关注。近年来，随着MOFs和功能材料的组合、后合成修饰和MOFs衍生材料的发展，更多、更先进的高活性材料被陆续报道。本工作基于后合成修饰方法，设计合成了功能化MOFs材料，并探究了其用于去除重金属离子和电催化析氧反应的可能性，主要研究内容如下: 本文利用溶剂热法合成了结构稳定的MOF-808材料，运用嫁接手法对MOFs材料进行了改性，通过将2-羟基膦酰基乙酸(HPAA)引入到MOFs材料中，成功获得了 HPAA修饰的MOF-808(MOF-808-HPAA)材料。利用红外光谱图、核磁氢谱、X-射线光电子能谱(XPS)图和X-射线能谱仪(EDS)对其结构和组成进行了表征，确认了 HPAA成功嫁接在MOF-808中。功能化的MOF-808复合材料(MOF-808-HPAA)对水环境中的Pb2+具有一定的选择性吸附效应，对铅离子吸附容量可达到157.4mg/g,去除率高达99.9％。对吸附数据进行拟合处理，发现MOF-808-HPAA对Pb2+的吸附过程符合动力学模型和Langmuir吸附模型。进一步的吸附机理研究表明，MOF-808-HPAA对Pb2+的吸附主要是以化学吸附为主。 基于MOF-808-HPAA对金属离子具有吸附效应的特点，将过渡金属Fe和Ni成功负载到MOF-808-HPAA框架中。利用红外光谱、X-射线光电子能谱(XPS)图和X-射线能谱仪(EDS)对目标材料进行了结构和组成表征。研究结果表明，Fe和Ni成功负载在MOF-808-HPAA框架中。在此基础上，微调金属中心的配位环境，能够有效提升MOF-808-HPAA-FeNi材料在电催化析氧反应中的催化性能。电化学性能的测试结果表明，在1mol/LKOH电解液中，过电位为288 mV下便达到了 10mA/cm2电流密度，塔菲尔斜率更是低至36.2 mV dec-1。同时该材料表现出了良好的电化学稳定性，其综合性能优于目前的商用催化剂(RuO2)。
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