摘要
当前，电子工业的快速发展产生了大量的相关废水，这类废水成分复杂，含有大量难以降解的有机污染物，若不对其进行有效处理，会对生态环境和人类健康造成威胁。与其他方法相比，电化学法是一种处理效果好、效率高的方法，三维电芬顿是在传统电芬顿基础上发展起来的一种电化学方法，通过在阴阳极之间投加粒子电极克服了传统电芬顿电流效率低等缺点。本文以太湖蓝藻为原料制备的生物炭作为粒子电极，不锈钢作为阴阳极，构建三维电芬顿体系处理电子工业废水。同时，本研究还以邻苯二甲酸单乙基己基酯（MEHP）作为研究对象，通过三维电芬顿体系处理 MEHP 模拟废水，研究MEHP的降解机制。主要结果如下： （1）面板废水中含有大量高芳香性和高分子量的有机污染物，选择面板废水作为典型的电子工业废水进行后续研究。芬顿法处理电子工业废水的最佳反应参数为：七水硫酸亚铁（FeSO4·7H2O）的浓度为0.53 mmol/L，过氧化氢（H2O2）的浓度为12.3 mmol/L，反应60 min后化学需氧量（COD）去除率可以达到81.6%。 （2）以太湖蓝藻作为原料，经过氢氧化钾（KOH）活化和六水氯化镍（NiCl2·6H2O）负载制备得到生物炭粒子电极，通过扫描电子显微镜（SEM-EDS）、比表面积（BET）和X射线光电子能谱（XPS）表征证明镍元素成功负载在生物炭表面，负载后生物炭的比表面积由1317.9 m2/g变为1568.0 m2/g，材料的电催化活性提高。此外，反应后生物炭表面出现了铁元素，证明在三维电芬顿反应过程中铁离子沉积在生物炭材料上，形成双金属催化氧化效应。 （3）三维电芬顿体系处理电子工业废水的最佳反应条件：初始pH为3，电流密度为20 mA/cm2，曝气速率为100 mL/min，粒子电极投加量为2.0 g/L，反应60 min后COD去除率达到80%以上，能耗为14.24 kW·h/m3，远高于电芬顿处理该废水的效果。生物炭粒子电极重复性研究实验表明：重复实验5次，总有机碳（TOC）去除率由68.0%降低到60.5%，此材料具有良好的重复利用性。 （4）投加自由基猝灭剂对苯醌（BQ）和叔丁醇（TBA）后，三维电芬顿体系处理MEHP模拟废水的去除效果明显降低，说明自由基对MEHP的降解起着重要的作用。然后，通过量子化学的计算优化MEHP分子结构，以密度泛函理论（DFT）作为基础分析MEHP的自由基进攻位点，结合气相色谱-质谱联用仪（GC-MS）分析MEHP在三维电芬顿体系中产生的中间产物，推测MEHP在三维电芬顿体系中的降解路径。 综上，将蓝藻制备成生物炭作为粒子电极，构建三维电芬顿体系处理电子工业废水，能够取得80%以上的COD去除效果，同时实现蓝藻的资源化利用。通过对反应前后的生物炭粒子电极进行表征，发现反应过程中阳极不断释放铁离子，铁、镍元素在三维电芬顿体系中形成双金属催化氧化效应。因此，本研究可为电子工业废水的深度处理以及蓝藻的资源化利用指明新的方向。
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