摘要
有机无机杂化钙钛矿在近期发展势头迅猛，钙钛矿材料可调带隙的特点使得它在激光、发光二极管、太阳能电池和光电探测器等领域有着广泛应用。钙钛矿太阳能电池在十几年间光电转化效率便从3.8%突破至25.7%，超过了有几十年发展历史的多晶硅太阳能电池。这些成就源于钙钛矿优异的特性，包括高吸收系数、高载流子迁移率、长载流子扩散长度和直接带隙。但是钙钛矿材料的离子晶体性质带来的各种各样的缺陷和钙钛矿太阳能电池的多层状结构产生的界面，这两点都会导致载流子的积累和复合，降低了钙钛矿太阳能电池的器件性能和稳定性。因此钝化钙钛矿太阳能电池中体相和界面处的缺陷来实现高效稳定钙钛矿太阳能电池是近几年钙钛矿材料领域热点。 目前常用且有效的钝化方法有化学钝化、物理钝化、高能钝化、场效应钝化，化学钝化方法将钝化分子通过添加剂、反溶剂、钝化层等方式引入钙钛矿太阳能电池中，钝化分子以配位作用、氢键等分子间作用力钝化钙钛矿薄膜体相中或/和界面上的缺陷，提升钙钛矿太阳能电池的效率和稳定性。而路易斯碱作为最常用的钝化剂，其分子中具有的富电子基团可以有效地钝化未配位的二价铅离子，这些富电子基团还能通过氢键作用稳定钙钛矿中的有机组分，提升钙钛矿太阳能电池的光电转换效率和稳定性。在本文中设计了两类路易斯碱：邻苯甲酰磺酰亚胺（OBS）和苯甲酸及其衍生物，通过实验和表征证明了路易斯碱的钝化效果和可能的钝化机理，为钙钛矿太阳能电池商业化提供了新的解决方法。 1.使用OBS作为添加剂引入到配方为(FA0.95Cs0.05PbI3)0.975(MAPbBr3)0.025的钙钛矿前驱体中，筛选钙钛矿太阳能电池器件的光伏性能参数确定了OBS的最优浓度为0.6mg/mL。随后将没有掺杂OBS的FAMACs三元阳离子钙钛矿薄膜或器件作为控制组，含有0.6mg/mLOBS的PSCs薄膜或器件作为实验组，对钙钛矿薄膜和器件进行了一系列表征。利用傅里叶红外光谱（FTIR）和X射线光电子能谱揭示了OBS与钙钛矿之间氢键和配位键的相互作用。通过各种表征来揭示OBS对器件性能的影响。经OBS处理的装置获得了23.26%的最高效率，而控制组器件仅显示出21.60%的光电转化效率。 2.使用苯甲酸及其衍生物：苯甲酸（BA）、对溴苯甲酸（4-BBA）、对甲硫基苯甲酸（4-MTBA）溶解在异丙醇中，旋涂在配方为FA0.9Cs0.07MA0.03Pb(I0.92Br0.08)3的钙钛矿薄膜上层表面作为钝化层，通过器件的光伏性能参数确定了BA、4-BBA和4-MTBA的最佳浓度和旋涂模式，结合理论计算和实验确定了苯甲酸对位的官能团对羧基的影响，并调整钝化剂分子的偶极矩指向，最后确定4-MTBA为最优的钝化剂，并对钙钛矿薄膜和器件进行了一系列表征。经过4-MTBA钝化的器件得到了23.16%的最高效率，并且PSCs器件在空气稳定性的测试中放置2200h后仍有原始效率的90%以上。
NETL