摘要
在新型能源发展的背景下，钙钛矿太阳能电池（PSCs）以其高效节能等优点受到大量的关注。其中，全无机锡基钙钛矿以其低生物毒性与优异的光电性能被认为是环境友好PSCs的理想光活性层材料。然而，锡基钙钛矿存在环境空气条件下易氧化，成膜性差的问题，导致即便在严苛的惰性气氛下也难以制得高效CsSnI3PSCs。因此，本研究以无机锡基钙钛矿太阳能电池中核心部件——CsSnI3吸光层为研究对象，采用溶剂工程、添加剂工程协同对其优化改性，提高环境空气制备条件下CsSnI3PSCs的效率及稳定性，为环境空气条件下制备高效稳定CsSnI3钙钛矿太阳能电池提供了一种经济有效的策略。本论文的主要研究内容及贡献如下： （1）采用溶剂工程对CsSnI3薄膜制备过程的结晶速度，成膜情况等进行优化，探讨了环境空气条件下适宜CsSnI3钙钛矿薄膜成膜的最佳混合溶剂比例及低毒反溶剂。当前驱液溶剂比例为V（DMSO）:V（DMF）=4:1时，能够有效提高钙钛矿前驱体的溶解度并促进其向钙钛矿的转化。基于该CsSnI3前驱液所制CsSnI3太阳能电池器件的光电转换效率达到2.83%。另外，引入低毒反溶剂正己烷处理后，CsSnI3薄膜质量得到显著提高，CsSnI3钙钛矿太阳能电池效率达到3.23%，相对未以反溶剂处理器件效率提高了14%。 （2）采用无机富锡添加剂提升CsSnI3前驱液稳定性，横向对比了不同富锡添加剂在环境空气制备条件下对CsSnI3前驱液及其钙钛矿材料的钝化效果。借助SnX2及Sn等添加剂在前驱液中创造适宜的富Sn2+/Sn环境，提高了前驱液在环境空气下的稳定性。其中SnF2对CsSnI3前驱液的稳定效果最佳，添加SnF2的CsSnI3前驱液在环境空气条件下放置28天后才表现出轻微的氧化。此外，SnF2辅助CsSnI3晶体均匀生长，使SnF2-CsSnI3器件获得了3.32%的光电转换效率。 （3）采用有机含氮配体添加剂提升CsSnI3器件稳定性，研究了有机含氮配体对CsSnI3中Sn2+的钝化稳定作用。对比分析了不同结构的有机含氮配体添加剂对CsSnI3器件光电性能的影响，其中(1R,2R)-(-)-1,2-环己二胺（transDACH）凭借其独特的反式构型与Sn2+有效配位，对Sn2+的钝化效果最佳，以获得了最佳的CsSnI3-transDACH器件效率。以浓度为0.5mg/mL的transDACH添加剂钝化稳定的CsSnI3器件，其最佳正扫效率达到空气制备条件下CsSnI3PSCs的最高纪录效率：5.49%，相较于原始器件效率，提升超过了90%。此外，该器件在70%相对湿度的环境空气条件下储存超过160h后，仍保持73.7%的初始效率，表现出良好的稳定性。
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