摘要
随着环境污染和能源危机的日益严重，开发利用新能源成为全世界关注的焦点。光催化技术有利于促进全球清洁能源发展，被认为是克服社会所面临严峻环境问题的重要策略。石墨相氮化碳(g-C3N4)是一种非金属半导体纳米材料，物化性质稳定、制备工艺成熟简单、电子结构可调节。g-C3N4应用前景广阔的同时，仍然存在比表面积小、可见光利用率低、电荷传输能力差、电子空穴对复合率高等问题，限制了其工业化生产。稳定高效光催化剂的合成是光催化技术的关键，对g-C3N4进行改性处理来提高其光催化性能，具有一定的实际意义。 本文采用“自下而上”的分子前驱体热缩聚法制备了碳量子点(CQDs)，又采用水热法将其与g-C3N4复合，成功制备了不同质量比的CQDs/CNx复合光催化剂。与CQDs的复合未影响g-C3N4的晶体结构，复合光催化剂中CQDs不规则分布在了g-C3N4纳米片表面，界面紧密且比表面积更大。CQDs的引入使g-C3N4的共轭性质增强的同时，也使CQDs/CNx的带隙变窄，可见光吸光强度随之增加，适量的CQDs与CN复合可以有效抑制光生空穴与电子的复合。CQDs/CNx复合材料均表现出良好的光催化性能，CQDs/CN8对RhB具有最强的吸附能力，暗反应30min时的吸附率达到25.81%，是相同条件下g-C3N4的1.66倍。CQDs/CN6对RhB具有最高的光催化活性，光反应10min时的降解率为84.73%，是相同条件下g-C3N4的1.77倍，反应速率常数为5.710×10-2min-1。CQDs/CN6循环使用五次后的吸附率仅下降5.07%，降解率仅下降6.47%，具有比较稳定的吸附性能和光催化性能。CQDs与g-C3N4复合后有利于电子在界面之间的更快速转移，提高光生电子空穴对的分离性能。在CQDs/CN6复合光催化剂降解RhB的过程中，·OH是主要发挥主导作用的活性物质。CQDs/CNx表现出较强的光催化性能和良好的光催化稳定性，利用了CQDs与g-C3N4相似的π共轭结构，CQDs作为电子转移的通道，提供电子捕获的位点。 本文采用原位沉积法将碘氧化铋(BiOI)与g-C3N4复合，构建了不同质量比的BiOI/CNx复合材料，与BiOI的复合未影响g-C3N4的晶体结构，复合产物中晶型BiOI紧密附着在片层g-C3N4表面，BiOI的引入使禁带宽度明显减小，对可见光的吸收能力也显著增强，BiOI/CNx中光生电子-空穴的寿命随BiOI复合量的增加而逐渐提高。BiOI/CN15对RhB具有最强的吸附能力和光催化活性，暗反应30min时的吸附率达到55.15%，为同等条件下g-C3N4的2.68倍，光降解10min时的降解率为87.69%，是相同条件下g-C3N4的1.9倍，其催化反应速率常数为5.551×10-2min-1，循环使用五次后降解率仅下降4.5%，具有良好的光催化稳定性。BiOI与g-C3N4复合后有利于光生电子空穴对的有效的分离和电子在界面之间的快速转移，在BiOI/CN15复合光催化剂降解RhB的过程中，h+和·O2?是主要发挥作用的活性物质。BiOI/CNx复合光催化剂降解RhB性能优良是因为二者的能级位置从理论上分析有利于电子和空穴快速分离，两种半导体复合可形成type-II(T-II)型异质结结构，有利于降低载流子的复合率，从而提高催化效率。
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