摘要
多孔SiC陶瓷是一种很有前途的结构和功能材料,由于其在室温和高温下的高导热性、优异的高温强度和化学稳定性,可广泛地应用在各个领域,比如催化载体方向、热量交换器以及过滤器(如用于高温气体、熔融金属材料等)。然而,由于Si和C原子之间的键具有很强的共价键性质,不使用添加剂烧结多孔SiC陶瓷是困难的,而且在1500℃左右烧结的多孔SiC陶瓷强度通常较低。研究发现,SiC基多孔陶瓷可结合的物质有很多,如氮化物、氧化物(金属如Al2O3或非金属如SiO2等)、固体废煤灰、莫来石、堇青石。堇青石结合SiC在目前研究中综合性能较好,其中氧化物通过对SiC颗粒骨料形成包覆,可在一定程度上降低SiC的烧结温度,当达到堇青石烧成温度后,形成堇青石相,还能更好的粘结SiC颗粒,使多孔陶瓷的力学性能更佳。 陶瓷的制备工艺及方法可以控制孔的大小、分布和取向等孔隙结构。因此,制备方法对于获得性能最佳的多孔SiC陶瓷具有重要意义。目前,已经提出了许多先进的制备SiC多孔陶瓷的方法,包括反应键合、牺牲模板法、冷冻干燥法、腐蚀法和前驱体液法等,然而,另一种广泛使用的方法被称为凝胶注模法。凝胶注模成型已被证明是一种通用且材料整体性较好的制造技术,生坯成型固化温度一般为60℃到80℃,易达成。当使用水作为溶剂时更为环保,溶剂的去除过程不会将杂质带入样品。此外,单体的添加量和烧结温度可以控制孔隙结构。 本文采用凝胶注模成型工艺与氧化物结合技术通过固相烧结制备出了SiC/堇青石复相多孔陶瓷,然后通过对不同原料组成(65wt%、75wt%、85wt%和95wt%)和不同单体的添加量(1wt%、2wt%、3wt%和4wt%)对凝胶注模的工艺参数进行了探究,得到最优参数,制备得到各性能俱佳的陶瓷生坯。结合热失重数据分析预期最佳烧结温度,再通过固相烧结工艺设置不同烧结温度(1200℃、1250℃,1300℃和1350℃)和不同单体的添加量(iwt%、2wt%、3wt%和4wt%)制备复相多孔陶瓷,并对多孔陶瓷进行了结构(SEM、EDS和XRD)和性能(密度及气孔率和力学强度)测试。最终,结合所探讨参数,制备出SiC/堇青石复相多孔陶瓷的综合性能优异。 研究结果表明:(1)当SiC的含量为75wt%时,浆料的流动性好,粘度低,且不会随着工艺时间的增长发生起伏,比较稳定保持在1.3Pa·s附近(随粘度测试时间延长,其他原料组成的浆料粘度出现了明显的变化);陶瓷生坯的强度较高且收缩率低,且实验表明,原料组成对生坯的固化时间无明显影响。浆料中单体添加量的增大,浆料粘度呈现降低趋势;生坯的干燥收缩率随着单体量增加而变大,但强度也能随之增大并且最高达到1.3684MPa,断裂韧性达0.2030MPa·m1/2。(2)对于烧结温度的探究结果表明,烧结温度的增加,有利于堇青石晶相的形成,更有助于提高对SiC颗粒的粘结效果,使多孔陶瓷的力学性能得到提升;但温度过高会导致更多的外层SiC被氧化,氧化生成物会覆盖一部分陶瓷面积,导致结晶度变差;其次会在已经具有良好孔隙密度的情况下,降低陶瓷的力学性能。当在1300℃下烧结时,各物相结晶度最高,孔隙率达到52.8%,抗折强度达到28.64MPa,孔隙分布较为均匀。(3)对于单体添加量的探究结果表明,单体添加量增加,所制备的复相多孔陶瓷气孔率最高达到56.50%,抗折强度最低为18.69MPa;在2wt%~3wt%和3wt%~4wt%两个区间气孔率变化幅度逐渐变缓,即单体量已趋于饱和,复相多孔陶瓷气孔率不会在产生较大变化。综上,当SiC与堇青石生料的比例为3∶1时,单体添加量为2wt%,生坯综合性能优;在陶瓷微观形貌中,可看其出孔隙分布均匀,且孔径大小均匀,孔隙率为52.50%,能够有效地发挥堇青石相的粘结作用,抗压强度高,且当在1300℃温度下烧结时,制备出的复相多孔陶瓷的抗折强度可达28.64MPa。