摘要
化石能源的过度消耗以及随之而来的环境问题已经对全球的发展造成严重影响，寻找新的可再生能源作为化石能源的替代品是目前的重中之重。锌-空气电池是一种具有较好前景的能源装置，但是发展应用受到氧析出反应（OER）和氧还原反应（ORR）动力学缓慢的影响。本文以钴基金属有机框架材料（Co-ZIF）为基础，通过不同的处理方式对其结构进行设计和改造，制备了一系列具有高效电氧催化性能的催化剂。主要研究内容及结论如下： （1）通过静电纺丝和高温碳化两步法，调整碳纳米纤维（CNF）的浓度以及Co-ZIF与CNF的比例调控活性位点，制备了一种CNF包裹Co纳米颗粒的Co-ZIF1.5/10CNF2双功能电催化剂。OER过程中仅需390mV的过电位即可达到10mA·cm-2的电流密度，作用于ORR时半波电位达到0.85V，在OER和ORR过程都表现出很好的稳定性。催化剂比表面积的增大主要是由于Co-ZIF结构在碳化过程中坍塌产生的气体引起的。经过退火Co-ZIF转化为Co纳米颗粒，均匀的分布在碳纳米纤维内部避免团聚现象的出现。Co纳米颗粒固定在碳纳米纤维内部后，催化剂在催化过程中表现突出的稳定性。这些结构优势在催化过程中有利于电子转移和传质过程，进而Co-ZIF1.5/10CNF2表现出更好的催化活性。 （2）通过简易的原位生长、碳化和电沉积法，在碳布表面同时包覆Co-ZIF衍生物Co3O4和NiFe-LDH，开发出一种具有自支撑结构的双功能催化剂NiFe-LDH@Co-ZIF/CC。OER过程中达到10mA·cm-2仅需要230mV的过电位，ORR过程也表现突出，经过24h的稳定性测试依然保留90%以上的电流密度。其显著的电催化性能归因于该催化剂以碳布为基底，避免了粉末催化剂制备电极的繁琐步骤以及粘结剂堵塞金属活动中心的情况。催化剂直接与基体链接、Co3O4和NiFe-LDH的耦合以及NiFe-LDH的层状结构均便于提供更加丰富的活性位点，同时提高催化过程的电子迁移率。
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