摘要
Pd和Pd基催化剂因为其优异的催化性能，在燃料电池、有机合成、电化学传感器等方向应用广泛，尤其在碱性燃料电池领域表现出非常好的催化性能。以往研究表明，催化剂的催化性能与其形貌结构、元素组成和电子结构等密切相关。本文使用油浴法和溶剂热法，调整金属前驱体种类、还原剂种类、反应溶剂以及选择不同的表面活性剂，成功制备出Pd纳米片(PdNS)、Pd纳米链(PdNC)、PdCu合金纳米片组装体(PdCuNSAs)和PdCu金属间化合物纳米链催化剂，并对所合成的纳米催化剂的形貌结构和电催化氧化乙醇性能进行了表征和分析。 （1）采用油浴法以柠檬酸钠作为表面活性剂成功合成了Pd纳米片和Pd纳米链催化剂。其中Pd纳米片（PdNS）是具有较大尺寸的超薄纳米片，而Pd纳米链（PdNC）是由小颗粒组装成的较短的纳米链结构。PdNS的电化学活性表面积大于PdNC，相应的对乙醇和甲醇电催化性能测试结果表明PdNS比PdNC有着更好的催化性能。相比纳米链结构，PdNS纳米片因为其二维的结构具有较大的电化学活性比表面积可以提供更多的电化学活性位点，所以具有更好的催化性能、循环稳定性和耐毒性。 （2）通过简单的溶剂热法一步合成了不同比例的PdCu合金纳米片组装体(PdCuNSAs)。研究发现PdCuNSAs随着钯和铜元素摩尔比的增大花状组装体的尺寸明显减小。电催化乙醇性能分析显示，由于PdCuNSAs中引入了Cu元素以及其纳米片结构的形成，使得其对乙醇的电催化氧化的性能显著提升，其中PdCuNSA1催化剂的电催化活性为2536mAmg-1，高于PdCuNSA3(1700mAmg-1)和PdCuNSA2(1436mAmg-1)催化剂。与其他PdCuNSA催化剂和商用Pd/C催化剂相比，PdCuNSA1催化剂具有更低的反应能垒、更好的耐毒性和长循环稳定性。密度泛函理论(DFT)计算结果表明这与PdCuNSA1催化剂的原子比例和结构密切相关。 （3）以配置好的H2PdCl4溶液和CuCl2溶液为前驱体，PVP为表面活性剂，选择KBr作为配位剂，以一定比例的水和乙二醇混合溶液作为溶剂和还原剂，通过对合成条件的优化成功合成出了具有纳米链结构的PdCu金属间化合物，并对其形貌结构进行了初步表征。电化学测试表明，PdCu金属间化合物催化剂具有较好的催化性能，对乙醇催化的电流密度峰值可达到1550mAmg-1。该实验仍然需要进一步探索，需要大量的实验从而寻求具有优良电化学性能的PdCu金属间化合物催化剂。
NETL