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钨酸铋耦合磁性生物炭光催化活化过硫酸盐降解水体中环丙沙星研究

吴雨晴

钨酸铋耦合磁性生物炭光催化活化过硫酸盐降解水体中环丙沙星研究

吴雨晴1
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  • 1. 吉林农业大学
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摘要

抗生素的主要作用是抗细菌感染,治愈人类出现的一些疾病。但近年来抗生素的过量使用导致病原微生物产生耐药性,使得抗生素能杀死细菌的有效剂量不断增加,对生态环境及人类健康造成潜在威胁。环丙沙星(Ciprofloxacin,CPFX)作为喹诺酮类抗生素的一种,被广泛用于医疗、农业、畜牧业和水产养殖业等行业,可以利用很多渠道进入到环境水体中,对人体产生毒性,也可以使环境中的细菌或病毒对其产生抗性,所以它在环境中的存在会对人类健康和生态系统构成潜在的威胁。 本研究通过煅烧玉米秸秆-尿素-Fe(NO3)3混合物得到磁性生物炭(Fe-N-Biochar),并且用水热法制备磁性水热炭(Fe-Hydrochar),并将它们分别与钨酸铋复合制备出新型光催化材料——Bi2WO6/Fe-N-Biochar和Bi2WO6/Fe-Hydrochar。利用其良好的光催化活性,构建了降解性能良好的过硫酸盐多相催化体系。对Bi2WO6/Fe-N-Biochar和Bi2WO6/Fe-Hydrochar进行SEM、TEM、XRD、XPS、EIS、UV-Vis、PL等光电化学表征分析,探究制备复合材料的物理化学性质。通过降解水体中的环丙沙星(CIP)试验、自由基捕获试验、重复循环试验、ESR测试和M-S测试,分析Bi2WO6/Fe-N-Biochar和Bi2WO6/Fe-Hydrochar光催化活化过硫酸纳(Na2S2O8)多相催化体系的降解性能及机理,为该新型多相催化体系在水体抗生素污染净化中的应用提供理论依据。本文主要结论如下: (1)Bi2WO6/Fe-N-Biochar的性能测定及表征结果表明:含Fe2O3和C3N4类生物炭的Fe-N-Biochar可与Bi2WO6偶联合成复合材料(BW/Fe-N-B),该复合材料表现为由纳米片堆叠而成的纳米颗粒。已经证实Bi2WO6与Fe-N-Biochar之间的异质结结构以及Fe-N-Biochar具有良好的导电性,可以增强BW/Fe-N-B的可见光响应能力,从而提高光生电子-空穴对的分离效率。此外,BW/Fe-N-B具有增强的光催化活性和磁性可以有效活化过硫酸盐构建多相催化体系,在30min内对环丙沙星(CIP)的降解可以达到95.18%。光生电子(e-)和空穴(h+)是CIP光催化降解的主要活性物质,也在过硫酸盐活化过程中产生OH?、O2-?和SO4-?以高效降解CIP中发挥关键作用。 (2)Bi2WO6/Fe-Hydrochar的性能测定及表征结果表明:在水热法制备Fe-Hydrochar的过程中生成了Fe3O4和C3N4类生物炭,并且添加的铁元素还以一种铁、氮和碳的化合物的形式与水热炭结合。Fe-Hydrochar与Bi2WO6偶联后形成由纳米片堆叠形成的规则纳米颗粒形态的复合材料Bi2WO6/Fe-Hydrochar,并且使复合材料具有较高的比表面积,为光催化反应提供丰富的活性位点。Bi2WO6/Fe-Hydrochar中存在异质结结构、制备过程中形成Fe3O4、具有良好的光催化活性,可以有效活化过硫酸盐(Na2S2O8)构建多相催化体系降解环丙沙星(CIP),30min对CIP的降解效率达到91.83%。Fe2+/Fe3+是主要的活化因素,光生电子(e-)、空穴(h+)、OH?、O2-?和SO4-?都是多相催化体系的活性物质,在降解CIP过程中有着重要的作用。

关键词

水体污染/环丙沙星/生物炭/钨酸铋/过硫酸盐/光催化

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授予学位

硕士

学科专业

环境科学与工程

导师

刘宛宜

学位年度

2023

学位授予单位

吉林农业大学

语种

中文

中图分类号

X5
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