摘要
化石燃料的发现和使用为人类发展做出了巨大贡献，然而伴随着经济的高速发展接踵而来的是不断加剧的全球变暖，生态系统破坏和能源储量急剧下降。因此建立全球规模的清洁可持续能源尤为重要，氢燃料因其高能量密度和丰富的自然资源等优势成为一种可行的替代能源。电解水制氢可以有效地将从可再生能源获得地间歇性电力转化为更有价值的氢气，具有高灵活性和适用性的优势，是一种具有广泛应用前景的环境友好型制氢技术。本文主要通过水热法设计制备了高活性低/非铂电催化材料，通过调控形貌和电子结构，将其应用于全pH条件下的析氢反应（HER），主要研究内容如下： 1.通过一步溶剂热合成方法设计制备Ag@Pt正二十面体纳米晶催化剂，以缓解当前高效，稳定且廉价的大电流密度电催化剂的紧缺问题。不同元素差异触发的几何效应和电子协同作用大大增强了Ag@Pt纳米晶在宽pH范围内大电流密度下的析氢性能，拓宽了其潜在的工业化应用前景。密度泛函理论（DFT）计算结果表明，核壳结构带来的电子协同作用削弱了氢吸附自由能（ΔGH*），从而促进了水分解动力学并极大地提升了催化性能。 2.通过水热和热退火方法在泡沫镍上制备的具有牡丹花形状的自支撑多孔2DPd/NiFeOx纳米片。Pd/NiFeOx纳米片由于独特的多孔结构表现出较大的电化学活性面积，暴露出更多的活性位点，有效地促进了电解质扩散以及催化剂表面气泡的产生和释放，因此可作为高效的双功能电催化剂进行整体水分解。Pd/NiFeOx纳米片在1MKOH、0.5MH2SO4和1M磷酸盐缓冲盐水（PBS）条件下，当电流密度达到10mAcm-2时HER的过电位仅为76、46和75mV，并且在较宽的pH范围内同样具有良好的OER活性。当使用多孔Pd/NiFeOx纳米片作为双功能水分解催化剂时，只需1.57V的电池电压就能达到20mAcm-2的电流密度。这项工作通过在非贵金属上修饰贵金属的方法提高贵金属的利用率，为开发更具有经济效益的水电解催化剂提供了新思路。
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