摘要
2019年年底COVID-19爆发并迅速席卷全球,我国政府为了遏制疫情的传播采取了一系列的管控措施,这在一定程度上降低了大气污染物浓度,改善了空气质量.然而,疫情期间华北平原仍出现了灰霾天气.因此,研究疫情期间管控措施对单颗粒气溶胶的浓度水平、化学组成、混合状态和来源的影响,可为制定大气污染防治措施提供理论指导.本研究以聊城("2+26"污染传输通道城市之一)大气为研究对象,利用单颗粒气溶胶质谱仪(SPAMS)在疫情前期(2020年1月7日~21日)和疫情期间(2020年2月5日~19日)进行连续监测,对比分析了单颗粒的化学组成、粒径分布、质谱特征、混合状态和来源差异,并探讨了雾过程对咪唑单颗粒的影响机制.主要得到以下结论: (1)疫情前期聊城市PM2.5的平均质量浓度为124.9±50.5μg·m–3,明显高于国家二级标准(75μg·m–3),表明疫情前期聊城市PM2.5污染较重.疫情期间聊城市大气污染物(PM2.5、PM10、SO2、NO2和CO)的质量浓度下降了41.2-71.5%,说明疫情期间空气质量得到明显改善.但是,疫情期间O3的质量浓度较疫情前期增加了2.3倍,表明以O3为主导的大气氧化能力增强,主要是由有利的气象条件(如温度和太阳辐射强度)与NO滴定作用减弱导致的. (2)较疫情前期,疫情期间碳质颗粒物的数浓度和相对丰度均呈下降趋势,这与疫情期间大气污染物的显著下降有密切关系.疫情前期碳质单颗粒以有机碳无机碳混合碳(ECOC,35.9%)、老化元素碳(EC-aged,19.6%)和新鲜有机碳(OC-fresh,13.5%)为主,而疫情期间以EC-aged(25.3%)、ECOC(17.9%)和二次碳质组分(SEC,17.8%)为主,表明疫情期间碳质单颗粒氧化程度更深.碳质单颗粒在疫情期间呈更宽的粒径分布范围,并且峰值向粗粒段移动,这是因为碳质颗粒物在老化过程中的凝结和凝固作用及粒子的吸湿增长.受二次无机物和含水量等因素的影响,疫情期间碳质颗粒物表现出更强的酸性.在整个监测期间,超过95.0%和86.0%的碳质颗粒物与硝酸盐和硫酸盐颗粒呈较高的混合程度,说明大多数碳质颗粒在形成过程中与二次氧化密切相关.通过特殊事件的研究发现,以相对湿度和含水量为主导的液相氧化反应是疫情前期草酸颗粒形成的主要途径,而以O3为主导的光化学氧化是疫情期间草酸颗粒形成的主要途径. (3)咪唑(IM)是整个监测时期颗粒数最高的咪唑类颗粒物,且疫情期间各类含咪唑颗粒物的占比均高于疫情前期.咪唑颗粒物的粒径主要分布在0.4-1.4μm,疫情前期呈单峰分布模式,而疫情期间呈双峰分布且次峰向粗颗粒段移动,这是因为疫情期间咪唑单颗粒与二次组分的混合程度更强.咪唑颗粒物质谱图中含有明显的元素碳(EC)、有机碳(OC)、二次氧化有机物种、二次组分和生物质燃烧的信号峰,表明了咪唑颗粒主要来自化石燃料燃烧与生物质燃烧,且经历了较强的老化过程.尽管疫情期间羰基化合物和含氮化合物的数浓度呈下降趋势,但其在总颗粒物中的占比明显升高,表明疫情期间较高含量羰基化合物与含氮化合物的存在可促进咪唑单颗粒的生成,同时它们的联合效应可进一步促进疫情期间咪唑单颗粒的生成.另外,通过对比分析雾期间和晴朗天气象条件与混合状态,发现雾过程期间高湿、低温的气象条件可促进咪唑颗粒物的液相反应生成.
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