摘要
氟喹诺酮类药物作为常用的兽用医用抗菌药物，占全球市场销售额的17%，对其的过度使用导致了微生物中抗生素耐药性的传播。环丙沙星（Ciprofloxacin，CIP）是人工合成的第三代喹诺酮类抗菌药物，具广谱抗菌活力，且杀菌效果好，对大多数微生物具备生物抗菌活力，作为一种新型的广谱抗菌药，环丙沙星具备很强的生物通透性，且血药浓度高，细胞毒性低，因此可以在水自然环境中频繁检测到，而且它还可以诱导水环境中微生物群落的变化，从而促进抗生素耐药菌株的扩散，并导致生物多样性压力胁迫，从而导致基因转移。过量应用抗生素会使接触的微生物产生生存压力，从而促使抗生素耐药性的发生，这些现象已形成对人体安全的危害。本实验研究共采用三个实验装置：人工湿地（CW）、人工湿地微生物燃料电池（EG）和带有新型铁碳填料的人工湿地微生物燃料电池（TPFC）。分别运行了70天，通过微生物的氧化作用、植物根系的吸收作用、填充基质的吸附作用以及电极处微生物膜的离子交换等多种方式来完成对废水污染物的净化，用于处理废水中的环丙沙星污染物，检测对象包括水质污染物去除效率、产电性能、微生物群落结构变化和抗性基因qnrs丰度差异。 结果如下： （1）产电性能 装置运行前期，EG，TPFC电压均迅速上升，TPFC的平均电压达到300.16±12.12mV，明显高于EG的电压（180.36±16.73mV）（Plt;0.05）。在0-15天，由于微生物还未适应CIP的胁迫，微生物群落也不够稳定，因此表现为电压有所波动，20天之后，微生物群落逐渐稳定，电压也开始上升，60天以后，因为温度光照等因素的影响，加之微生物群落的老化，电压开始波动下降。通过实验后期由大到小更换定值电阻得到极化曲线，内阻是影响器件性能的最重要因素，EG组的峰值功率密度为0.697mW/m2，而TPFC组为3.552mW/m2。EG组的峰电流密度为16.598mA/m2。TPFC为37.439mA/m2，EG的内阻为400Ω，TPFC的内阻是166Ω。TPFC在整体性能方面具有明显优势（Plt;0.05），因此含铁碳填料的TPFC在电化学方面表现良好。正是如此，才为污染物的高去除率创造了条件。 （2）污染物去除 三组装置通过对于主要水质污染物的去除工作，在第二十五天左右进入了稳定期。稳定期间，根据计算，TPFC中TP的去除效率在实验期间保持在约97.1%±2.5%；EG组为51.6%±4.8%；CW组为68.1%±2.9%。TPFC和EG的CIP去除率分别为91.2%±3.4%和82.1%±2.3%。CW的效率最低，为75.1%±5.6%。对于去除TN、COD、NH4+-N。TPFC的效率分别为61.3%±2.3%、87.1%±3.3%和84.6%±2.5%。EG的效率分别为59.3%±2.1%、80.1%±4.3%和84.2%±2.9%。TPFC显著提高了TP和CIP的去除效率（Plt;0.05）。COD、NH4+-N和TN的去除率也有所提高，但差异不显著。总而言之，与CW，EG相比，TPFC的水质污染物去除效率更高，且去除率波动较小。 （3）微生物群落与功能微生物 TPFC的总磷去除率（97.1%±2.5%）显著高于EG（51.6%±4.8%）和CW（68.1%±2.9%）。环丙沙星的去除率也显著提高（TPFC：91.2%±3.4%，EG：82.1%±2.3%，CW：75.1%±5.6%）（Plt;0.05）。这可能是因为伯克霍尔德菌、嗜氢菌和变形杆菌等微生物的丰度较高。嗜氢菌在TPFC中具有显著优势（Plt;0.05），这与其除磷能力和抗生素耐药性有关，这也是TPFC优势的微生物原因。添加CIP以后，CIP的存在对微生物阳极的微生物种类具有选择性作用，而TPFC装置对微生物的生长和繁殖具有有利影响。TPFC和EG去除CIP的效率超过80%。由此产生的低浓度CIP对微生物的生长和繁殖几乎没有影响。 （4）环丙沙星抗性基因的研究 在TPFC中，各种微生物对抗生素CIP的耐药性显著增强。阴极环丙沙星抗性基因水平低于阳极（TPFC:7.74/μL，EG:5.52/μL，CW:2.65/μL），这可能与阳极的细菌丰度较高有关。铁氧化细菌利用的主要反应涉及使用二价铁离子作为电子供体。所有这些因素导致了TPFC中CIP抗性基因的高拷贝数。因此，观察到高效去除抗生素CIP。 实验研究证明了三组装置都具有处理CIP废水的能力，整个过程绿色环保，经济有效，周期短且无需大量化学品的投入。而在水质净化能力方面，因铁氧化作用的参与，TPFC对各类污染物的去除率均表现较好，去除率较高且稳定。产电方面，铁碳微电解作用能够促进装置内部的电子流动，增强其中的产电微生物活性，从而能更好地降低装置内阻，增加装置产电量。添加TPFC技术可作为除去工业废水中环丙沙星的一个非常有前景的新技术。
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