摘要
随着工业化进程的不断加快，生态环境污染日益明显，重金属离子会从工业活动或城市废物等来源渗入地表或地下水，对生物体构成严重威胁。其中重金属离子铅离子（Pb2+）和汞离子（Hg2+），由于其高毒性，以及在生物体内积累的倾向，会带来严重的不利影响。因此，研发能迅速、简单、灵敏、有效地监测环境中痕量重金属离子的电化学传感器，有着重要意义。二维材料具有良好的物理和结构特性，在柔性电子、传感、光学等领域具有突出的应用潜力。本论文通过制备高质量的二维纳米复合材料，结合可以特异性识别重金属离子的适配体，构建电化学适配体传感器用于重金属离子的痕量快速检测,以监测现实情况下的重金属含量，防止其带来的不利影响。本论文的主要研究内容如下： （1）基于黑磷的汞离子电化学适配体传感器的构建及应用 该传感器以采用一种简单的滴涂技术。依次在玻碳电极（GCE）表面滴涂聚赖氨酸功能化修饰的黑磷纳米片（PLL-BP），纳米金溶液（AuNPs），汞离子适配体（Apt），得汞离子电化学适配体传感器Apt/AuNPs/PLL-BP/GCE，用于汞离子的检测。采用差分脉冲伏安法（DPV）对不同浓度的汞离子（Hg2+）进行检测，结果表明该传感器在1.0~500nM范围内，DPV峰值电流差值ΔIp与Hg2+浓度的对数logC呈线性相关，其线性方程为：ΔIp=6.52logC+6.57，线性相关系数R2为0.996，检出限为0.14 nM。该传感器具有较宽的线性范围，低的检出限，结构简单，操作方便，可用于快速检测汞离子的存在。 采用溶剂热法制备黑磷－多孔石墨烯（BP-PG）复合材料，依次在GCE表面滴涂PLL功能化修饰的BP-PG（PLL/BP-PG），AuNPs，汞离子适配体（Apt），以得到汞离子电化学适配体传感器Apt/AuNPs/PLL/BP-PG/GCE，用于汞离子的检测。采用差分脉冲伏安法（DPV）检测不同浓度的汞离子，实验结果表明，该传感器在1.0~10000nM范围内，DPV峰值电流差值ΔIp与Hg2+浓度的对数logC呈线性相关，其线性方程为：ΔIp=47.83logC+2.27，线性相关系数R2为0.999，检出限为0.045nM。该传感器具有宽的线性范围，低的检出限，结构简单，操作方便。该电化学适配体传感器为Hg2+的检测提供了一种简易、灵敏的方法，有望用于实际样品中痕量Hg2+的检测。 （2）基于银纳米粒子－巯基化石墨烯的铅离子电化学适配体传感器的构建及应用 采用原位超声法合成银纳米粒子－巯基化石墨烯（Ag-SH-G）复合材料，依次在GCE表面滴涂PLL功能化修饰的Ag-SH-G（PLL/Ag-SH-G），AuNPs，铅离子适配体（Apt），得到铅离子电化学适配体传感器Apt/AuNPs/PLL/Ag-SH-G/GCE，用于铅离子的检测。采用DPV检测不同浓度的铅离子，该传感器在0.5~1000nM范围内，DPV峰值电流差值ΔIp与铅离子（Pb2+）浓度的对数logC呈线性相关，其线性方程为：ΔIp=30.93logC+19.74，线性相关系数R2为0.997，检出限为0.047nM。实验结果表明我们所构建的传感器具有线性范围宽、检出限低等优点，可以应用于检测痕量铅离子。此外，评价了传感器在实际样品中检测Pb2+的适用性，结果令人满意。
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