摘要
随着经济和社会的快速发展，水污染和水资源短缺问题变得愈发严重。人们对可高效净水的优异三维分离功能材料的需求很大，但目前其设计和制造仍是一项艰巨挑战。MXene作为近年来备受关注的新型二维纳米材料，具有大比表面积、高表面自由能和独特物理化学特性，被认为是基于吸附、催化和水环境监测进行水环境治理的理想材料类型之一。通过将二维 MXene 纳米片组装成具有三维联通网络的多孔结构(如气凝胶、水凝胶、泡沫等)，可以在保留纳米片本征优异特性的同时实现其高效的表面利用，获得综合性能优异的MXenes复合材料。然而， MXene的弱凝胶化能力，是限制其快速发展的主要因素。 鉴于此，旨在构建高性能的多功能 MXene 基水处理材料，本论文提出冰模板辅助下的化学还原诱导自组装构建 MXene/rGO 水凝胶，并通过冷冻干燥制备具有优异机械稳定性的MXene/rGO气凝胶(MRGA)的创新策略。在制备过程中，详细研究了原料液的浓度以及冷冻速率对三维凝胶结构的影响规律；氧化石墨烯(GO)一方面作为增强组分辅助 MXene 进行有效组装，对复合凝胶的机械性能也表现出显著增强作用；另一方面，通过控制GO的低还原程度为MRGA保留了大量含氧功能基团，使其整体呈现理想亲水性。此外，该气凝胶对各种水溶性染料展现出优异的吸附性能。具体而言，MRGA-12 吸附剂对亚甲基蓝(MeB)与橙黄G(OG)的平衡吸附容量分别达到282.75 mg·g-1和202.68 mg·g-1。同时，吸附过程更符合准一阶动力学模型和Langmuir等温线模型，其吸附作用力主要是受吸附剂与染料分子间的静电力以及π-π键协同作用。 为了进一步拓展 MRGA 的水处理应用性能，通过逐步沉积多巴胺与壳聚糖的策略，实现了材料的超亲水化改性，该改性气凝胶 CPM 不仅表现出优异的光热海水淡化能力，同时能够有效分离各种油/水混合物。同时，多种光热功能材料（MXene/GO/聚多巴胺）的协同作用使其具有优异的光热转换能力，在一个模拟太阳光强度下，材料温度可以达到67℃；同时，由于部分还原的rGO以及CS提供的大量含氧官能团(羟基和羧基)，有效降低了凝胶网络中水的蒸发焓， CPM-12中水的蒸发焓仅为 1617.18 J·g-1。因此，CPM-12 在一个太阳下的蒸发速率高达1.86 kg·m-2·h-1，其太阳能蒸汽效率达到了83.28%。此外，CPM在水下表现出优异的水下超疏油性(接触角高于 150°)，在分离分层油水混合物时表现出卓越的分离性能，例如对正己烷/水混合液，通量能够达到16472.33 L·m-2·h-1（单纯重力驱动），分离效率可高达99.71%。综上，本论文研究结果为制备高性能的三维MXene气凝胶材料，以缓解日益严峻的水资源危机提供了有意义的探索与启示。
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