摘要
碳量子点（CQDs）是一种由准球形离散纳米颗粒组成的，尺寸小于10nm的新型纳米碳材料。由于独特的上转换发光性能、优异的水溶性、低成本、环境友好、化学稳定性高等优势，CQDs广泛应用于生物成像、光电子器件、催化和功能材料领域。就光催化应用而言，CQDs具有的上转换效应可以显著地将半导体材料的太阳光吸收扩展到可见光波段甚至近红外区域，从而大大拓宽了太阳光的利用效率。除此之外，CQDs可以作为电子受体和供体，意味着CQDs修饰的光催化剂可以吸收光生电子，充当电子储蓄库，从而实现有效的光生电子和空穴的分离。因此，CQDs可用于高性能光催化剂的设计，并在光催化的多种应用领域发挥重要作用。本论文重点研究了基于CQDs的三种复合型光催化剂材料的设计与光催化降解活性，即CQDs/g-C3N4/MoS2,CQDs/g-C3N4/MoO3和CQDs/Bi4O5Br2,借助CQDs的上转换和吸收电子功能，进一步提升g-C3N4/MoS2（MoO3）和单质材料Bi4O5Br2的光催化性能，拓宽其在环保、“双碳”领域中的应用。研究的主要内容和结论如下: 1.采用煅烧工艺使CQDs点缀在g-C3N4表面，与MoS2通过超声搅拌形成复合光催化剂并通过降解甲基橙（MO）和亚甲基蓝（MB）两种常见模型染料分子来评估体系光催化性能。在可见光下，CQDs/g-C3N4/MoS2的降解性能明显优于单质和二元复合材料g-C3N4/MoS2,其中CQDs修饰的g-C3N4和MoS2质量比为10∶1的催化剂具备最优的光催化性能，对MO的降解性能提升了6.28倍，且具备良好的循环稳定性，可用于重复使用。 2.以同为钼系半导体的MoO3来替代MoS2（采用同种合成方法）构建异质结构CQDs/g-C3N4/MoO3。和MoS2相比，MoO3带隙更宽（MoS2带隙为1.88eV,MoO3带隙为3.02eV）,这有利于形成Z型异质结构因而具有更合适氧化还原电位与更高的电荷-空穴分离效率。通过降解罗丹明（RhB）、MO、MB和四环素（TC）四种污染物来判断其光催化性能。结果表明，对于上述污染物的降解，性能最优异的三元CCNM25相比于未添加CQDs的CNM25分别提升了3.6,2.5,3.7和2.2倍。复合材料具有降解多样性、降解速率快等优点。 3.为了更为有效的验证CQDs在光催化降解上的促进作用，通过一步水热法将CQDs与能带匹配的Bi4O5Br2单质材料直接复合形成CQDs/Bi4O5Br2光催化剂。通过自由基捕获、电子顺磁共振(ESR)、总有机碳含量(TOC)测定等众多表征手段对催化降解双酚A(BPA)的机理进行深度分析。结果表明在可见光下CQDs/Bi4O5Br2光催化性能相对于Bi4O5Br2单质有了巨大提升，特别是波长大于400nm的氙灯辐照下，CQDs/Bi4O5Br2(4mg)相比于Bi4O5Br2单质，降解性能提升了69倍。 以上工作证明了通过将CQDs与其他材料组成多元复合结构改善光催化性能是可行的，这主要得益于CQDs的上转换发光和吸收电子特性，因此可以充分发挥CQDs独特的能带结构和上转换性能，实现众多有机污染物的高效降解。
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