摘要
抗生素污染严重危害生态环境以及人类健康，开展抗生素生态毒理研究对评估抗生素的生态与健康风险具有重要意义。氟喹诺酮类抗生素（Fluoroquinolones,FQs）在抗生素市场中占有重要地位，被广泛用于人畜疾病的预防与治疗。FQs的大量使用导致其不可避免地释放到水环境，并大量蓄积于沉积物中，其在沉积物中的潜在生态风险值得关注。近年来，关于FQs对水生生物的生态毒性已有一些报道，然而这些研究大多基于水为暴露介质，以沉积物为暴露介质的研究鲜见报道，不利于全面评价其在水环境中的潜在生态风险。本研究以本土典型底栖动物铜锈环棱螺（Bellamyaaeruginosa）为受试生物，以诺氟沙星（Norfloxacin,NOR）、环丙沙星（Ciprofloxacin,CIP）和左氧氟沙星（Levofloxacin,LEVO）三种典型FQs为目标污染物，以沉积物为暴露介质，分别研究了三种FQs对铜锈环棱螺的急性致死效应、生物积累动力学特征和亚慢性毒性效应，主要研究结果如下： （1）构建水暴露场景，以单一和复合FQs为目标污染物，开展96-h急性暴露，研究FQs单独及联合暴露对铜锈环棱螺的急性致死效应。探明铜锈环棱螺对FQs暴露的敏感性，明确不同FQs间的毒性相互作用模式，为后续研究奠定基础。实验结果表明，单一FQ暴露下随着暴露浓度升高和时间的延长，死亡率均呈现上升趋势，3种FQs对铜锈环棱螺的急性致死效应强度由大到小依次为NOR（LC50:59.212mg/L）＞CIP（LC50:114.255mg/L）＞LEVO（LC50:123.706mg/L）。联合暴露结果表明，二元系统及三元系统联合毒性作用有所区别，二元和三元联合暴露下在短时间暴露下表现为拮抗作用，随着暴露时间增加最终都趋向于协同作用。 （2）分别以沉积物和水为暴露介质，以铜锈环棱螺为测试生物，采用21-d生物积累测试+21-d生物净化测试，建立毒代动力学模型，比较沉积物与水中FQs的生物积累和清除速率差异，为其生态毒理学研究提供数据支持。研究结果发现，在21d的生物积累测试中，三种FQs均随着暴露时间的延长在受试生物体内的浓度逐渐增加，且受试生物从水积累FQs的速率显著高于沉积物。沉积物中的三种FQs在铜锈环棱螺体内的积累速率大小依次为：CIP（49.96g/(g·d)）?NOR（28.88g/(g·d)）?LEVO（3.8g/(g·d)）。21-d生物净化测试结果显示，铜锈环棱螺对三种FQs均具有较高清除速率，生物净化测试结束后FQs几乎不会残留在受试生物体内。 （3）以沉积物为暴露介质，以铜锈环棱螺为测试生物，采用21-d亚慢性暴露方法，考察铜锈环棱螺体内多种分子生物标志物在不同暴露浓度与时间下的响应变化，并使用综合生物标志物响应指数法（IBR）量化多种分子生物标志物响应程度，从而表征三种FQs亚慢性毒性。结果显示，三种FQs暴露均会诱导铜锈环棱螺产生DNA损伤；螺体内AChE活性和MDA含量均随着暴露浓度和时间的增加而升高；CAT活性随着暴露浓度和时间的增加逐渐减少；GST活性在CIP和NOR暴露下随着暴露浓度和时间的增加逐渐升高，但在LEVO暴露下随着暴露浓度和时间的增加逐渐减少；SOD在NOR暴露下随着暴露浓度和时间的增加逐渐升高，但在CIP和LEVO暴露下随着暴露浓度和时间的增加逐渐减少。同时，通过计算IBR指数发现，铜锈环棱螺在低浓度NOR（0.002~0.02mg/kg）暴露产生的毒性随着暴露时间的增加先增加后降低，在高浓度暴露下随着暴露浓度和时间的增加而升高；CIP产生的毒性在低浓度（0.002mg/kg~0.2mg/kg）和高浓度（20mg/kg）暴露下产生的毒性随着暴露时间的增加先增加再降低，在相同的暴露时间下随着暴露浓度的增加而增加；LEVO在低浓度（0.002mg/kg）暴露下随着暴露时间的增加而降低，在高浓度暴露下毒性随着暴露时间的增加而增加，甚至大于NOR。 上述结果表明，铜锈环棱螺对FQs的响应较为敏感，是一种可用于沉积物中FQs生态毒性测试的理想生物，且不同FQs的联合作用会导致毒性有所增强；沉积物中FQs在亚慢性暴露下对铜锈环棱螺体内多个生物标志物响应具有显著影响，存在较强的生态毒性，应当重视沉积物中FQs的潜在生态风险。
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