摘要
随着城市化进程的加快和工业的迅猛发展，工业废气排放的NOx(大气的主要污染物之一)对大气和人体健康产生了极大的危害，控制NOx的排放成为人们的迫切要求。在国家大力倡导生态环境保护的背景下，对NOx的排放越来越严格，在众多减排技术中，氨气选择性催化还原(NH3-SCR)术是一种高效、环保和经济的固定源脱硝技术。NH3-SCR技术的关键是制备出性能优良的催化剂，商用钒基催化剂(V2O5-WO3/TiO2)在工业应用中表现出优异的脱硝性能，但不适用于中低温脱硝，限制了其进一步应用。本研究制备了一系列不同结构的Mn基催化剂，并对其进行改进，拓宽整个催化过程的反应温度，提高其抗水性能和N2选择性。具体研究内容如下： 1.采用一锅溶剂热法和空气煅烧法制备了MnOx、Mn4FeOx、MnFeOx和MnFe4Ox催化剂，研究了不同比例Mn、Fe氧化物对脱除NO的影响，探究了Fe物种掺杂量对Mn基催化剂晶体结构和SCR性能的影响。研究结果表明，MnFeOx在低温下具有较好的催化活性和耐水性，200℃时NO转化率为96%，120~280℃范围内NO转化率能保持在85%以上。通过XRD，SEM，N2吸附脱附，H2-TPR，XPS和FTIR等表征发现MnFeOx催化剂中锰物种和铁物种高度分散，MnFeOx催化剂不仅具有较大的比表面积和孔体积，而且具有较好的还原能力和丰富的氧空位来吸附和活化反应气体。此外，在MnFeOx催化剂中活性物种锰与铁之间的电荷转移可以有效抑制水中毒，从而提高催化剂的抗水性和稳定性。原位红外表明MnFeOx催化剂的低温NH3-SCR反应遵循L-H机制。 2.采用水热法制备了氧化钛锰八面体分子筛(Ti-OMS-2)，并采用浸渍法在Ti-OMS-2表面引入了聚四氟乙烯(PTFE)，制备了PTFE改性Ti-OMS-2催化剂Ti-OMS-2/b%PTFE(b为质量百分比)。通过调节PTFE的浓度，研究了Ti-OMS-2/b%PTFE催化剂中PTFE的含量在水蒸气条件下对低温NH3-SCR反应催化活性的影响。在Ti-OMS-2表面引入PTFE可以有效地抑制Ti-OMS-2对水分子的吸附，降低活性物种的消耗，从而表现出良好的催化活性和抗水性。在180℃下向原始烟气中引入水蒸气，Ti-OMS-2/20%PTFE的活性依旧可以达到80%以上。PTFE不易与活性物种Mn4+、Mn3+、Oads进行结合，保持了对NH3物种的吸附和活化。
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