摘要
在不锈钢上沉积金刚石薄膜能够提高其使用寿命、拓宽其应用领域。然而直接在不锈钢上制备金刚石薄膜存在一些问题，比如，铁基金属的催石墨化、金刚石与基体热膨胀系数不匹配导致热应力过大，薄膜脱落等，目前的解决方法之一是在不锈钢和金刚石薄膜之间引入过渡层。 我们课题组前期通过引入W/W-N、Mo/Mo-N和Cr/Cr-Al-N过渡层在不锈钢上成功制备了金刚石薄膜。但是，以W/W-N为过渡层时，划痕条件下结合力仍不高，金刚石薄膜发生脱落。W/W-N过渡层经过碳化后变为碳化物(以WC为主)，其WC/金刚石界面结合强度弱可能是导致金刚石薄膜与基体结合力低的原因。Ti作为一种强碳化物形成元素，在改善界面结合力方面起着重要作用。但是，WC/金刚石界面(干净和Ti掺杂)结合性质目前还没有研究。同样地，以Mo/Mo-N为过渡层时，Mo-N碳化形成了以Mo2C为主相的碳化物，分析Mo2C/金刚石界面特性对提高金刚石薄膜与基体结合力具有重要的意义。此外，当以Cr/Cr-Al-N为过渡层时，虽然碳化后形成的碳化铬对金刚石薄膜与基体的结合力起重要作用，但研究中发现Al元素的加入会引起Cr-N过渡层力学性能的变化，从而影响金刚石薄膜与基体的结合力。第一性原理计算可以在微观尺度上研究问题。因此，本文通过第一性原理计算研究了金刚石/WC(Mo2C)界面性质及Al掺杂对Cr2N的影响，其研究结果如下: 1.研究了WC(001)/金刚石(111)界面(有/无Ti掺杂)粘附功、电子性质和抗拉强度的影响。结果表明，C终端的WC/金刚石界面的粘附功高于W终端的WC/金刚石界面的粘附功。通过与干净WC(001)/金刚石(111)界面的粘附功比较，Ti掺杂后能显著提高界面结合强度。此外，电子结构分析表明，Ti原子不仅向金刚石侧传递电子，而且还向WC侧传递电子，从而增强了界面处的电荷传递。拉伸模拟试验表明，Ti掺杂后W终端的WC/金刚石界面的最大拉应力增加了13.46%，而断裂伸长率没有变化。Ti掺杂后，C终端WC/金刚石界面的最大拉应力略有增加，但断裂伸长率增加了2%。 2.研究了Mo2C(001)/金刚石(111)六种界面模型的粘附功、界面能和电子结构。得出以下结论：Mo终端界面的粘附功大于C终端界面的粘附功，这表明Mo终端Mo2C(001)/金刚石(111)界面的结合强度大于C终端界面的结合强度。在整个化学势范围内，Mo终端Mo2C(001)/金刚石(111)界面的界面能整体小于C终端Mo2C(001)/金刚石(111)界面能，即Mo终端界面稳定性高于C终端界面稳定性。差分电荷和态密度分析表明，Mo终端Mo2C(001)/金刚石(111)界面主要是Mo-C离子和共价混合作用，C终端Mo2C(001)/金刚石(111)界面主要是C-C共价键和Mo-C共价键。 3.研究了不同Al含量的Cr2-xAlxN的弹性性能、热力学性质和电子结构。主要结论如下：Cr2-xAlxN材料的杨氏模量(E)、体积模量(B)和剪切模量(G)，随着Al含量的增加呈现下降的趋势，这表明Al的加入导致抗变形能力下降。同时泊松比、体积模量/剪切模量(B/G)和柯西压力都表明，Al的加入使Cr2-xAlxN从脆性材料变为韧性材料。Cr2-xAlxN(x=0.333)趋于弹性各向异性。热力学性能表明，Al的加入可以提高Cr2-xAlxN结构系统的稳定性和热膨胀系数。在低温条件下，热容对于温度的依赖性较大，满足T3定律，在高温时满足杜隆珀替(Dulong-Petit)极限。电子结构和德拜温度分析表明，随着Al含量的增加，Cr2-xAlxN材料的热稳定性及热导率先减小后增大。
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