摘要
使用农林草本植物纤维高填充可降解塑料制备的高性能禾塑复合材料（因以草本植物为原料，所以被称为禾），不仅可以有效的降低“白色污染”，而且对推动“双碳”目标的实现具有重要作用。然而，该类材料在实际应用过程中存在使用寿命和降解周期难以预测以及废弃回收处理等问题，这使得材料和产品的进一步使用和发展受到了限制。因此，本文通过高速共混机将芦苇和黄麻引入聚己二酸/对苯二甲酸丁二醇酯（PBAT）中制备了生物可降解PBAT基禾塑复合材料。系统性研究了PBAT/芦苇复合材料和PBAT/黄麻复合材料的力学、物理和热性能，并探究了PBAT基禾塑复合材料在南极假丝酵母脂肪酶B（CALB）溶液以及土壤条件下的降解行为。本文旨在为高性能生物可降解禾塑复合材料的应用、降解速率调控以及废弃处理提供理论指导。 首先采用高含量、大尺寸草本植物芦苇和黄麻为填料通过高速共混机制备了PBAT/芦苇和PBAT/黄麻复合材料。芦苇和黄麻在高速共混工艺下保持了较好的原生结构、尺寸和热稳定性，填充含量能达到60%。同时研究了芦苇和黄麻对PBAT基禾塑复合材料结构和性能的影响。结果显示大尺寸芦苇和黄麻纵横交错的分布在PBAT基体中形成类似“钢筋混凝土结构”的骨架来承载外力，填料含量越高，骨架越牢固，因此复合材料的力学性能和热变形温度得到显著提高。当填料含量为60%时，PBAT/芦苇复合材料的弯曲强度、弯曲模量和拉伸模量分别提高至PBAT的3.8倍、11.2倍以及9.5倍，热变形温度从48.3℃提高到71.8℃。PBAT/黄麻复合材料的拉伸强度、拉伸模量、弯曲强度、弯曲模量分别提高至PBAT的1.6倍、8.8倍、6.4倍、15.1倍，热变形温度从48.3℃提高到85.4℃。此外，草本植物的引入有效增强了复合材料的亲水性。 其次研究了PBAT/芦苇和PBAT/黄麻复合材料在CALB酶条件下的降解行为。结果表明亲水性的增强为酶和PBAT提供了更多的接触面积，因此两种复合材料的降解速率均大于纯PBAT，并且在填料含量为40%时具有最好的降解速率。随着降解的进行，PBAT及其复合材料没有产生新的基团，但是材料中的酯键含量均降低，并且复合材料表现出更明显的熔点升高，结晶度和热稳定性下降，表明PBAT主要被破坏的位点为酯键，芦苇和黄麻的加入有利于PBAT基体的降解。XRD结果显示芦苇和黄麻的加入不改变降解前后PBAT的晶体结构。微观形貌显示复合材料相比于纯PBAT表面侵蚀更明显，但是材料内部均没有发生显著变化，表明复合材料的酶促降解速率比纯PBAT要快，同时揭示了PBAT及其复合材料表面侵蚀降解机制。 最后通过土埋降解研究了不同植物纤维含量、不同植物纤维尺寸以及不同成型工艺条件对PBAT基禾塑复合材料土埋降解行为的影响。首先研究了不同芦苇含量的PBAT/芦苇复合材料在土埋环境中的降解行为，结果显示，芦苇含量越高，复合材料的生物降解速率越快，芦苇含量从30%增加至60%时，复合材料的质量损失率从5.4%升高到8.5%。从降解过程中的微观形貌、弯曲强度、热性能、结晶行为等方面变化均进一步证明了高含量填料更能提高复合材料的土埋降解速率，并且PBAT及其复合材料都遵守表面侵蚀降解机制。此外，研究了不同植物纤维和不同成型工艺条件对PBAT基禾塑复合材料在土埋降解过程中的影响，结果显示大尺寸芦苇的添加更有利于复合材料的土埋降解，注塑成型制备的复合材料的生物降解性相比热压成型制备的复合材料更优异。
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