摘要
在能源枯竭和温室气体过度排放的当下，我们已逐渐清醒地看到，持续过多地依赖化石燃料会使二氧化碳等温室气体大量而迅速地聚积于大气之中，由此会给环境带来无法弥补的严重后果。因此减少能源消耗，开发清洁可再生的新能源已成为当今世界各国政府共同关注的焦点之一。人工光合作用技术利用取之不尽，绿色无污染的太阳光作为驱动力加快/引发化学反应，不仅可以减少大气中CO2的含量，同时将其还原为有利用价值的化石燃料，展现出了极大的潜能。 近年来，CsPbBr3钙钛矿量子点（QDs）作为一种有前途的材料吸引了研究人员的目光。因其具有适宜的能带结构、较宽的可见光吸收范围和较长的载流子寿命使得它在发光二极管、太阳能电池、激光和污染物降解等众多领域都扮演着重要角色。最近，CsPbBr3钙钛矿量子点也被用于光催化还原CO2，并取得了一定的成就。然而单一组分CsPbBr3钙钛矿量子点的CO2转化效率仍不令人满意，主要是由于其严重的辐射复合、较差的稳定性和较低的CO2捕获能力。本课题用不同介孔半导体材料与CsPbBr3钙钛矿量子点复合提高了CsPbBr3的载流子分离速率，在保持其稳定性的同时增强光催化还原CO2的性能。主要工作包括以下几个方面： 1.将CsPbBr3钙钛矿量子点嵌入到介孔二氧化钛微珠(MTB)孔隙中，制备了一种新型CsPbBr3@MTB复合光催化剂，两种组分之间紧密的界面相互作用和交错的能带结构保证了其特殊的S型电子转移模式。分别对合成的CsPbBr3钙钛矿量子点，MTB，CsPbBr3@MTB进行了一系列的表征测试，证实了它们的成功制备，并且探讨了CsPbBr3@MTB的光催化机理。复合光催化剂还原二氧化碳的能力比纯的CsPbBr3钙钛矿量子点有明显提升，还原产物量也大幅增加。 2.采用静电自组装方法成功地将CsPbBr3钙钛矿量子点负载到介孔Cu2O的孔隙中，制备了S型CsPbBr3/Cu2O异质结复合材料。ESR和XPS技术揭示了该S型异质结的形成，与传统的异质结电子转移途径不同，具有强氧化能力的空穴和强还原能力的电子在空间上被有效地分离，因此整个系统保持了强氧化还原能力。合成的复合材料表现出高效的CO2光还原性能，电子消耗率相比原始CsPbBr3钙钛矿量子点有明显增加。 3.利用原位生长法将CsPbBr3钙钛矿量子点生长在介孔SnO2微米球的孔隙中，合成了CsPbBr3@SnO2复合光催化剂。特殊的S型电子转移模式加快了载流子的分离，同时保留了具有强还原能力的电子。经表征测试结果显示，与原始的CsPbBr3钙钛矿量子点相比，S型CsPbBr3@SnO2复合光催化剂具有更加优异的光催化性能和结构稳定性。
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