摘要
近年来,电子设备和通讯技术的迅速发展对电介质材料的介电性能提出了更高要求。SiO2化学性质稳定且介电常数较低,空心球状的SiO2可在结构中引入空气相,提供了一种调控复合材料介电性能的方法。研究亚微米SiO2空心球的制备及其复合材料的介电性能对电路板材料的发展具有重要的意义。 本论文分别基于以聚丙烯酸(PAA)模板,γ-氨丙基三乙氧基硅烷(KH550)和正硅酸乙酯(TEOS)为硅源的水浴反应与以正己烷为模板,TEOS为硅源的水热反应进行了SiO2空心球的合成,通过微观形貌、物相、元素组成和化学结合状况的分析,研究了制备工艺条件对SiO2空心球的尺寸、分散性、球形度和热稳定性的影响;分别以3M公司的空心玻璃微珠,以及以正己烷为模板制备的SiO2空心球为增强材料,制备了聚四氟乙烯(PTFE)基复合材料。利用扫描电子显微镜和能谱分析仪对复合材料的微观结构与成分进行了表征,使用傅里叶变换红外光谱仪、阿基米德排水法、电子万能实验机和网络分析仪,分别对空心球的改性效果、复合材料的体积密度、气孔率、拉伸强度以及介电性能进行了测试。 主要结论如下: (1)以0.5gPAA为模板,0.2gKH550和0.8gTEOS混合液为硅源,4ml氨水为催化剂,在20℃水浴条件下反应6h,能够制备球形度高、分散性良好的亚微米SiO2空心球,平均粒径170nm。该方法制备的空心球的组成元素为Si、O和C,整体呈非晶态,在600℃热处理2小时后发生破碎,900℃处理时几乎未见完整空心球。 (2)以正己烷为模板,0.5gTEOS为硅源,在水与乙醇的体积比为5:3,180℃水热处理8h的条件下得到了分散性良好、球形度高的SiO2空心球,球体粒径均匀,在500-600nm之间。此方法制备的空心球形成了结晶度不高的α-方石英和柯石英相,在900℃热处理后仍可以保持完整的球体结构。 (3)以正己烷为模板的自制SiO2空心球在复合材料中保持了较为完整的球形形态,复合材料的拉伸强度和介电常数实部随掺量的增加有所下降,介电损耗有所增大;介电常数和介电损耗随频率的变化波动程度较小,介电性能稳定。当空心球掺量为3wt%时,复合材料的密度为2.106g/cm3,拉伸强度为10.37MPa,6GHz下介电常数和介电损耗分别为2.075和0.00344。