摘要
汞离子(Hg2+)作为一种毒性极强的重金属离子，即使在极低的浓度下，人体接触后也会引发一系列不可逆的疾病。传统仪器检测方法往往受大型设备、繁琐操作和专业人员的限制，不能满足 Hg2+的即时检测(Point of care testing, POCT)需求。因此，开发简单便携、检测快速和灵敏特异的 POCT 方法是当前这一领域的研究热点。基于纳米酶的传感分析方法在环境检测和疾病诊断等领域展现出了强大的应用潜力，为构建重金属离子的 POCT 检测方法带来了崭新机遇。基于此，本文借助贵金属纳米酶优异的催化性能和良好的生物相容性，研究 Hg2+与贵金属纳米酶之间的亲金属相互作用，阐述基于离子调控纳米酶类氧化物酶(OXD)活性的机制，发展简便、快速的Hg2+比色/光热传感方法。本论文分为以下四部分： 第一章：首先对 Hg2+的危害和检测必要性进行了介绍；其次对贵金属纳米酶的分类、酶活性和四种 Hg2+传感机理进行了综述；最后对具有不同分析信号的贵金属纳米酶Hg2+传感应用进行了总结。 第二章：通过种子生长法在室温下制备了金@银核壳纳米颗粒(Au@Ag NPs)，深入研究了 Au@Ag NPs 的类酶活性，发现 Hg2+与 Au@Ag NPs 之间存在显著的亲金属相互作用，并通过这一作用增强了 Au@Ag NPs 的类氧化物酶活性，可将显色底物 3,3'',5,5''-四甲基联苯胺(TMB)氧化生成蓝色的 TMBox。TMBox 在近红外区具有良好的光热效应，使得体系能够产生灵敏的温度响应。基于此，成功构建了一种具有比色和温度分析信号的Hg2+快速、简单检测方法。实验结果表明，比色/光热分析传感分析 Hg2+的检测限(LOD)分别为 0.335 μM 和 0.275 μM(3δ/k)，为环境样品中Hg2+的简便快速检测提供了一种新途径。 第三章：采用简单的一锅法制备了贵金属纳米酶壳聚糖-铂纳米颗粒(Ch-Pt NPs)。研究发现 Hg2+与 Ch-Pt NPs 之间的存在良好的亲金属相互作用，并显著地抑制了Ch-Pt NPs 的类氧化物酶活性，进而可以通过酶催化产物 TMBox 的比色及光热信号响应进行传感分析设计。基于此，成功构建了比色/光热双信号的Hg2+即时检测分析方法。实验结果表明，比色/光热传感 Hg2+的 LOD 分别为 12.7 nM 和10.2 nM(3δ/k)，所发展的方法具有较高的灵敏度，同时也可用于黄河水样中 Hg2+的快速、简便即时分析。 第四章：总结了基于贵金属纳米酶的Hg2+比色/光热传感器的优势，并就此类传感器的特异性和灵敏度提升等方面的发展前景进行了总结展望。
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