摘要
近年来三维(3D)卤化物钙钛矿太阳电池，因其优异的光伏发电特性和未来巨大的开发前景而受到了广泛的研究，但材料本身的不稳定性却成为了产业化的阻碍。因此，开发提高钙钛矿太阳电池稳定性的策略已成为研究重点，二维(2D)钙钛矿以更高的稳定性和易于调节的光电特性已被证明是很有前途的候选材料。传统的二维钙钛矿是通过引入尺寸较大有机间隔阳离子，使3D钙钛矿中铅卤八面体的共顶连接被破坏而形成的层状结构。引入疏水阳离子虽然能够防止或延缓钙钛矿晶体与水直接接触而显示出良好的湿度稳定性，但同时也导致钙钛矿层间的电荷传输较差，电池效率并不是很理想。因此，采用拟卤素替换X位卤素离子的方法被应用于制备2D钙钛矿材料。全无机2D Cs2Pb(SCN）2X2钙钛矿被证明具有比传统阳离子诱导的二维钙钛矿更小的层间距，可能在光电子器件中有潜在的应用。 本文通过改变X位碘和溴的含量占比制备了全无机2D Cs2Pb(SCN)2(I1-xBrx)2(x=0,1/4,1/2,3/4,1)系列彩色钙钛矿太阳电池，随着体系中Br含量的增加，实现了器件颜色由红到黄的转变。不断调节旋涂参数，改善薄膜质量。多项测试结果均表明Cs2Pb(SCN)2I2钙钛矿器件拥有相对出色的光电性能。以Cs2Pb(SCN)2I2钙钛矿太阳电池为基础向吸光层与空穴传输层之间添加苯基三甲基溴化铵(PTABr)层，克服了空穴传输材料spiro-OMeTAD在2D钙钛矿薄膜上扩散不良的困难，避免了两者之间不利的直接接触，明显提升电池的光电转换效率。 向2D Cs2Pb(SCN)2I2钙钛矿前驱体溶液中添加甲脒盐酸盐(FACl),研究结果表明FACl的引入起到了调制结晶的作用，延缓了结晶速率，使晶粒大小变的更均匀，有效地提高载流子传输性能，得到了缺陷较少的Cs2Pb(SCN)2I2薄膜,在此基础上制备的2D Cs2Pb(SCN)2I2钙钛矿太阳电池表现出优异的光电性能，其冠军效率为4.7％,这是迄今为止报道的具有鲜红色的钙钛矿太阳电池效率的最高值。将最优器件在氮气手套箱中储存800 h,转换效率衰减了 20％左右，展现了良好的稳定性。 此外，本文探索了在吸光层与空穴传输层间引入苯基三甲基碘化铵(PTAI)对于Cs2Pb(SCN)2I2钙钛矿太阳电池的影响。研究结果表明，PTAI是通过在表面与Pb(SCN)2反应生成新的二维物质来达到减少缺陷、改善能级匹配程度、优化器件的性能的目标。最终Cs2Pb(SCN)2I2钙钛矿电池实现了5.12％光电转换效率，进一步刷新了本研究获得的最高效率，为目前该类电池效率的最高值。
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