摘要
工业发展和加速的城市化使得有毒有害化学物质广泛分布于自然环境中。而萘类衍生物作为多环芳烃类物质,通常被认为是具有高度致癌、致突变和致畸作用的有机污染物,对人类和生命体具有严重危害作用。因此,将萘类衍生物有效地从环境中降解去除是一项十分紧迫的任务。在众多去除水体中萘类污染物的技术中,多相光催化技术具有十分显著的优势。而石墨相氮化碳(g-C3N4)作为一种新型的非金属聚合物光催化剂,已经引起了广泛关注。但石墨相氮化碳自身仍然存在一定的局限性,比如光生载流子易于复合。因此,如何合理地提高氮化碳基光催化剂对萘类污染物的可见光反应活性是本论文的研究重点。 本论文中,通过合理手段改善了氮化碳基光催化剂的光学性能以提高其光反应效率;选择三种典型萘类衍生物(2-萘酚、1,5-二羟基萘和 2,3-二羟基萘)作为相应的待处理污染物对象,并深入研究三种污染物的降解机理。主要结论如下: (1)通过“一步煅烧法”在不同温度下合成石墨相氮化碳,用于在可见光下高效降解 2-萘酚。煅烧温度可以影响石墨相氮化碳的形貌、能带结构和光学性质等。在高级阶段合成的石墨相氮化碳不仅具有强可见光吸收能力,而且拥有窄带隙,从而达到可控调节催化剂能带结构的效果。深入探讨了光催化降解 2-萘酚的可能反应路径。 (2)通过“一锅水热法”原位合成了由石墨相氮化碳和碘掺杂的I-Bi2O2CO3构成的传统 II 型异质结 I-Bi2O2CO3/g-C3N4 光催化剂。碘元素有效地掺杂到Bi2O2CO3组分中,并且该组分的{001}晶面在g-C3N4的{002}晶面上原位生长构建成异质结。具有合理碘掺杂量的1.5-IB/CN在可见光下对1,5-二羟基萘表现出优异的光降解性能。探讨了 I-Bi2O2CO3/g-C3N4光催化剂的结构演变与合成机制。通过测定反应体系中降解中间产物,详细探讨了1,5-二羟基萘的可能光降解路径。 (3)通过“原位沉积和原位氧化法”构建了全固态 Z 型异质结催化剂Bi@β-Bi2O3/g-C3N4。系统地研究了全固态Z型结的微观形貌、晶体结构、电子环境和光学性质。在 230℃ 下成功制备具有核@壳结构的 Z 型 Bi@β-Bi2O3/g-C3N4异质结。Z型光催化剂对2,3-二羟基萘显示出优异的可见光降解能力。探讨了多组分Z型异质结的结构演变机理,并深入研究了2,3-二羟基萘可能的光降解路径。