摘要
近年来，世界各国达成 CO2减排协议，共同应对全球气候变暖。为此，各国大力开发低碳技术，其中，CO2捕集、利用和封存（CCUS）技术被认为是CO2减排最可行的技术之一。但该技术仍有许多不足，最为突出的是 CO2捕集能耗过高。而众多的捕集技术中，以醇胺溶液为吸收剂的化学吸收工艺应用最广泛、最成熟，发现其主要能耗是用于吸收剂的再生。因此，降低捕集能耗的关键在于开发新的节能吸收剂。目前，研究发现非水或少水吸收剂捕集 CO2在降低再生能耗方面具有很大优势，并能改善醇胺溶液的不足。本文选用多元胺和高沸点有机溶剂混合，设计开发了多元胺/单溶剂和多元胺/复合溶剂两个体系的非水吸收剂，并对吸收剂的CO2捕集性能开展实验研究。主要结论如下： （1）对多元胺/单溶剂体系进行 CO2吸收和解吸实验，结果表明，均相吸收剂AEEA/2ME 表现出最好的 CO2吸收和解吸效果。在最佳实验条件下（40℃吸收 90 min、120℃解吸40 min），AEEA/2ME的CO2吸收负荷为2.80 mol/kg，CO2解吸负荷为2.34 mol/kg，再生效率为83.57%；对AEEA/2ME吸收和解吸循环5次，每次CO2解吸负荷都稳定在2.23 mol/kg以上，再生效率在79%以上，表现出良好的循环稳定性。通过再生能耗计算，得到AEEA/2ME的再生能耗为2.20 GJ/t CO2，比传统吸收剂MEA/H2O（3.88 GJ/t CO2）再生能耗降低了43.3%。通过 13C NMR结果，发现溶剂 2ME不参与反应过程，吸收过程主要是有机胺 AEEA与 CO2反应生成氨基甲酸酯，加热再生过程使氨基甲酸酯逆向分解释放CO2。 （2）对多元胺/复合溶剂体系进行 CO2吸收和解吸实验，结果表明，均相吸收剂AEEA/EG/2EE和AEP/EG/2EE表现出良好的CO2吸收和解吸效果。 在最佳实验条件下（40℃吸收 90 min、120℃解吸 40 min），AEEA/EG/2EE 的CO2吸收负荷为2.67 mol/kg，CO2解吸负荷为2.18 mol/kg，再生效率为81.65%；对AEEA/EG/2EE循环5次，每次CO2解吸负荷都稳定在2.14 mol/kg以上，再生效率在80%以上，表现出良好的循环稳定性。计算再生能耗，AEEA/EG/2EE 再生能耗为2.22 GJ/t CO2，与传统MEA/H2O的再生能耗相比，降低了42.8%。通过 13C NMR结果，发现复合溶剂 EG/2EE不参与反应过程，吸收过程主要是有机胺 AEEA与 CO2反应生成氨基甲酸酯，加热再生过程使氨基甲酸酯逆向分解释放CO2。 在最佳实验条件下（40℃吸收90 min、120℃解吸40 min），AEP/EG/2EE的 CO2吸收负荷可达 2.29 mol/kg，CO2解吸负荷为 1.94 mol/kg，再生效率为 84.72%；对AEP/EG/2EE循环6次，CO2捕集性能随循环次数增加而下降，并在第5次循环的解吸过程观察到固体析出，添加少量 EG 后固体消失；再生效率保持在 74%以上。计算再生能耗，AEP/EG/2EE的再生能耗为2.04 GJ/t CO2，与传统MEA/H2O的再生能耗相比，降低了 47.4%。通过 13C NMR结果，发现复合溶剂 EG/2EE不参与反应过程，吸收过程主要是有机胺AEP与CO2反应生成氨基甲酸酯，加热再生过程使氨基甲酸酯逆向分解释放CO2。
NETL