摘要
近年来,水环境中残留的药物及个人护理品(PPCPs)对人类健康和生态环境造成了潜在威胁,因而受到广泛关注.论文采用亚硫酸氢钠活化过硫酸钠(NaHSO3/PDS)、抗坏血酸活化过硫酸钠(AA/PDS)、羟胺活化过一硫酸盐(NH2OH/PMS)三种过硫酸盐活化工艺,去除水中一种典型的PPCPs—奥沙普秦(OPX).论文建立了OPX的检测方法,研究了不同因素对OPX去除效果的影响,探讨了其反应机理与动力学规律.试验结果表明: 与单独PDS相比,NaHSO3/PDS能显著提高OPX的去除效果.在溶液初始pH值为4.5,PDS投加量为1.0mM,NaHSO3投加量为1.5mM的条件下,NaHSO3/PDS体系对6.0mg/L的OPX的去除率达80.72%,是单独PDS的8.31倍.随着活化剂NaHSO3和氧化剂PDS投加量的增大,OPX的去除效果先上升后下降;酸性条件有利于OPX的去除,当溶液处于碱性条件下时,OPX的去除效果大幅下降.体系中引入氯离子(Cl-)、硝酸根离子(NO3-)和碳酸氢根离子(HCO3-),在一定程度上会抑制OPX的去除,且离子浓度越高抑制效果越强.向体系中投加腐殖酸(HA),会导致OPX去除效果明显下降,下降的幅度与HA投加量成正相关关系.体系中去除OPX的主要自由基为羟基自由基(·OH)和硫酸根自由基(SO4·-),且SO4·-贡献更大. AA/PDS体系对OPX的去除效果优于单独PDS与单独AA之和,表现出了明显的协同作用.在AA投加量为0.1mM,PDS投加量为5.0mM,OPX初始浓度为6.0mg/L,溶液初始pH值为6.0的条件下,溶液中的OPX去除率达86.44%.而单独PDS时去除率为20.85%,单独AA时OPX浓度无明显下降.AA和PDS投加量过高或过低均不利于OPX的去除.溶液初始pH值在3.0~9.0之间时,OPX的去除效果随pH值的增大而逐渐下降,pH值进一步增大至12.0时,去除率大幅下降.投加的HA、Cl-和NO3-浓度越高,AA/PDS体系对OPX的去除效果越差.HCO3-对反应有较强的抑制作用,在低浓度时即可大幅降低OPX的去除率.淬灭试验证明AA/PDS体系中SO4·-和·OH均有利于OPX的去除,SO4·-在OPX的去除中起主导作用. NH2OH能够有效活化PMS,从而高效快速的去除水中的OPX.初始浓度为6.0mg/L的OPX在初始pH值为6.0,PMS投加量为0.25mM,NH2OH投加量为0.50mM的反应体系中反应15min后,去除率达96.76%.OPX的去除率随着PMS投加量的增大,呈现先增后降的趋势.NH2OH投加量增加,去除率随之提升,两者呈正相关关系.溶液初始pH为弱酸性时,OPX被快速去除,当pH增至中性和弱碱性时,去除效果大幅下降.在NH2OH/PMS体系中,NO3-对OPX的去除效果并无明显影响,Cl-的引入能够对OPX的去除效果产生较弱的抑制作用,引入一定浓度的HCO3-和HA能够将去除效果抑制在一个较低的水平.淬灭试验证明NH2OH/PMS去除OPX的反应体系中SO4·-起主要作用. NaHSO3/PDS、AA/PDS和NH2OH/PMS均能有效去除水中的OPX,去除反应均符合准一级反应动力学.其中,AA/PDS工艺能够适应更加宽泛的pH条件,且AA本身价格低廉、环境友好,更加适合应用于实际的水处理过程中.
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