摘要
ABO3型钙钛矿微波陶瓷由于其特有的晶体结构类型,可通过离子掺杂固溶或与其它物相结构陶瓷复合等方式以调控基体材料介电性能,因此广受该领域学者们的重点关注。目前,对于SrCeO3钙钛矿陶瓷的研究多集中于光学和电热学等方面,同时表现出较优的物理化学性能以及发光特性,可见该体系在ABO3型功能陶瓷材料中具有潜在研究价值,但少有对其微波介电性能进行系统性研究的相关报道。基于此,本文选用SrCeO3作为基体材料,通过掺杂Ti4+、Zr4+离子和复合Sr2CeO4陶瓷等方式,对SrO-CeO2系列微波陶瓷材料的相组成、结构与介电性能进行全面分析,旨在调控与优化体系微波介电性能(中等εr、较高Q×f值以及近零τf值)的同时,将最优组分陶瓷体系介电性能参数用于介质基板微带线滤波器的仿真设计,为5G通讯滤波器用备选基体材料的研制提供支撑。主要研究内容和结果如下: (1)通过固相反应法制备了Zr4+、Ti4+离子掺杂SrCeO3基微波陶瓷体系(SrCe1-xTixO3和SrCe1-xZrxO3,x=0.0-0.1),并对各体系相结构、微观组织形态与微波介电性能的关联性进行了详细研究:XRD图谱结果表明,随着Ti4+和Zr4+离子掺杂含量的增加,SrCe1-xTixO3和SrCe1-xZrxO3陶瓷基本可形成固溶体,均属于空间群为Pmcn(62)的正交型钙钛矿结构;同时,通过SEM图片观察获悉,不同组分样品的晶粒尺寸较为均匀、致密度较高、杂相含量极少,结合SEM-EDS对各元素分布与含量的测试结果也可验证XRD图谱分析的正确性。此外,经过对复平面阻抗谱图拟合结果进行分析可知,Ti4+离子掺杂SrCeO3固溶体陶瓷的温度稳定性较Zr4+离子掺杂体系更佳,其中在1270℃烧结4h的SrCe1-xTixO3(x=0.03)陶瓷可获得近零的τf值(0.08ppm/℃),此时εr=50.2和Q×f=8,940GHz(f0=5.91GHz)。 (2)为进一步提升SrCeO3基体Q×f值,将其与介质损耗较低且同属于正交结构的类钙钛矿型Sr2CeO4陶瓷进行复合,即采用固相反应法按化学式(n+1)SrO-nCeO2(n=2)进行配比以制备该陶瓷体系。XRD分析结果表明,该体系是SrCeO3相和Sr2CeO4相共存的复合相陶瓷体系(表示为SrCeO3+Sr2CeO4),分别属于正交结构的Pmcn(62)及Pbam(55)空间群。在此基础上,通过Raman光谱、SEM-EDS和HRTEM(SAED)等表征手段,探讨了不同含量Ti4+离子掺杂此复合体系的相组成、微观组织形态与微波介电性能之间的影响关系。当x=0.2时,在1330℃烧结4h的xTiO2-(1-x)(SrCeO3+Sr2CeO4)复合体系,具有可适用于滤波器基体材料的微波介电性能:中等的εr=40.3,较高的Q×f=44,020GHz(f0=6.56GHz)和处于实用化范围的τf=-4.6ppm/℃。 (3)基于上述较优组分Ti4+离子调控复合体系的微波介电性能,对一款中心频率为6.56GHz的平行耦合微带线滤波器进行仿真设计:通过将建模中所涉及的带内回波损耗、插入损耗和通带带宽等参数进行设定,并结合S参数曲线等模拟分析结果,对微带线滤波器结构进行改进,经结构优化后的仿真结果表明,该滤波器具有较好的物理化学性能和较强的抗干扰能力,说明较优组分下Ti4+离子改性SrCeO3+Sr2CeO4陶瓷复合体系具有可成为微波电路中滤波器用基体材料的可行性。