摘要
随着工业化和城市化的大规模发展，废水污染问题一直是当今亟待解决的环境问题。电镀、皮革、印刷、染料、化学和制药废水等通常含有大量的有机和无机污染物，例如有机染料、抗生素、酚类物质、重金属(包括Pb(II)、Hg(II)和Cr(VI)等)等。其中，重金属Cr(VI)是地下水和地表水中最常见的污染物，因此，研究高效去除Cr(VI)的方法是当前环境领域的重要课题。 纳米零价铁（nZVI）由于对环境无害、反应活性高和还原性强等优点在环境修复中具有广泛的应用前景，尤其是在去除重金属污染物方面表现突出。然而，由于其固有磁性，容易聚集成链状结构，此外，形成的产物倾向于覆盖在nZVI表面，阻碍了Fe0的电子转移。因此，克服表面钝化和团聚的瓶颈是nZVI进一步实际应用的前提条件。凹凸棒土（ATP）是一种天然吸附材料，具有较大的比表面积和较高的孔隙率，它独特的层链结构经常被用作载体材料。 由于凹凸棒土资源丰富、比表面积大、化学稳定性好，因此，本论文选择凹凸棒土作为nZVI的载体材料，通过液相还原法制备改性凹凸棒土负载纳米零价铁（A-nZVI），使用扫描电子显微镜、能谱仪、X射线衍射仪对制得的改性A-nZVI进行表征分析，发现nZVI的团聚现象得到了改善。探究在不同时间、不同pH、不同温度条件下改性A-nZVI对Cr(VI)的吸附还原效果，发现在使用HCl对ATP改性后制得的HCl/A-nZVI对Cr(VI)的吸附还原效果较好，当Cr(Ⅵ)初始浓度为10mg/L，反应温度为25℃，使用0.1g HCl/A-nZVI在pH值为3时对Cr(VI)的去除率达到最大值91.4%。对实验数据进行吸附动力学和吸附等温线分析，拟合实验数据后表明，该吸附过程可以使用准二级动力学模型和 Langmuir 等温吸附模型准确地描述，说明该吸附还原过程为化学吸附和单分子层吸附为主。 采用三维电极去除污水中的Cr(VI)，使用HCl/A-nZVI为粒子电极，考察通电时间、电解质浓度、溶液pH、Cr(Ⅵ)初始浓度、电源电压以及粒子电极投加量对三维电催化降解Cr(VI)的影响。实验结果表明，在Cr(Ⅵ)浓度为20mg/L，电源电压为15V时，反应30min后Cr(Ⅵ)的去除率达到了97.9%，在pH=3时效果最好。本实验制得的粒子电极在重复实验 5 次后依然可以达到 80%的处理效率，说明该材料具有较好的可循环利用性，具有一定应用前景。拟合实验数据建立反应动力学模型，发现该反应过程符合准一级反应动力学，反应速率常数随着溶液pH的降低、电源电压的增大、初始浓度的减小而增大。
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