摘要
随着工业的不断发展以及科技的逐渐进步，硫化氢（H2S）气体的排放量不断增加，因此对高性能H2S气体传感器的需求不断扩大。介孔二氧化锡（SnO2）量子点薄膜气体传感器因为其结构简单、化学性质稳定等优点在传感器领域受到广泛关注。目前对介孔SnO2材料的制备存在方法复杂、所需试剂危害较大等弊端，因而探索一种更加简便、安全的介孔SnO2量子点薄膜的制备方法势在必行。 本文探索了一种新型介孔SnO2量子点薄膜气体传感器的制备方法。在室温条件下，采用氧化水解法制备SnO2量子点溶液，在量子点溶液中加入氯化铵（NH4Cl）固体，将溶液沉积在印有银叉指电极的氧化铝衬底上，形成 SnO2量子点薄膜，通过高温烧结法实现薄膜表面介孔孔径与晶粒尺寸的增长，得到孔径尺寸约为19.36-40.13nm、晶粒尺寸为2.98-3.91nm的介孔SnO2量子点薄膜气体传感器。对介孔SnO2量子点薄膜的表征结果以及室温下对 2ppm 的 H2S 进行气敏测试结果进行分析，分析结果表明，介孔 SnO2量子点薄膜气体传感器的制备工艺会对薄膜参数产生影响：随着 NH4Cl 添加比例的增大，薄膜表面孔径尺寸先增大后减小；随着NH4Cl分解温度的升高，孔径尺寸先减小后增大；随着 NH4Cl 分解时间的延长，孔径尺寸先减小后增大；随着烧结温度的升高， SnO2量子点的晶粒尺寸逐渐增大；随着涂覆层数的增大，薄膜厚度增加。薄膜参数会影响传感器的气敏性能：薄膜表面孔径尺寸与传感器响应值呈现正相关的趋势，随着孔径尺寸的增大，响应逐渐增强；SnO2量子点的晶粒尺寸与传感器气敏性能有关，随着晶粒尺寸的增大，响应值增大；薄膜厚度与传感器响应呈现负相关的趋势，随着薄膜厚度的增大，响应值减小。 本文结合多晶半导体材料的气敏机理，建立了介孔 SnO2量子点薄膜气体传感器的理论研究模型，对介孔 SnO2量子点薄膜的气敏机理进行了分析和仿真模拟，分析薄膜参数与环境参数对传感器气敏性能的影响。研究结果表明，传感器的响应与薄膜表面孔径尺寸、SnO2量子点的晶粒尺寸、氧空位密度以及还原性气体的浓度呈现正相关的趋势；与环境温度、薄膜厚度呈现负相关的趋势。通过仿真分析结果对气敏测试结果进行验证，实验结果与仿真分析曲线拟合一致，证明该方法制备的介孔 SnO2量子点薄膜传感器的气敏性能优异，同时也表明多晶半导体气敏模型具有很高的可靠性。 本文利用XGBoost（eXtreme Gradient Boosting，极限梯度提升）算法分析制备介孔SnO2量子点薄膜气体传感器的工艺参数对薄膜表面孔径尺寸、薄膜电阻以及传感器响应的影响。分析结果表明，NH4Cl添加比例与NH4Cl分解时间对薄膜表面孔径尺寸的影响最大；烧结温度对薄膜电阻及响应的影响最大。分析结果与模型仿真分析相印证。得到制备介孔SnO2量子点薄膜气体传感器的最佳工艺参数为：NH4Cl添加比例为1.5:1、NH4Cl分解温度为300℃、NH4Cl分解时间为10min、烧结温度为370℃、涂覆层数为2层。该研究为制备高性能介孔SnO2量子点薄膜气体传感器提供了新思路和方法。
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