摘要
二硫化钼(MoS2)因为其优异的光学性能、可调节的带隙结构和独特的电学性质，成为近年来过渡金属二硫化物(TMDs)中最具有开发潜力的二维材料。因此MoS2薄膜成为研究热点，但研究热点主要集中在单层或少层MoS2薄膜，对多层纳米薄膜(厚度100 nm以下)鲜少研究。本文采用射频(RF)磁控溅射技术在石英衬底上制备MoS2薄膜，根据正交试验法设计工艺参数，主要调整的工艺参数为溅射温度、氩气流量、溅射功率和溅射时间，并对制备出的薄膜进行结构表征，找出了 MoS2薄膜的最佳工艺参数。随后在此基础上改变溅射时间制备出纳米级薄膜，并对其进行光电性能的表征。同时在制备MoS2薄膜之前，采用第一性原理进行了模拟计算，计算了单层和三层MoS2薄膜的电子结构和光学性质，为实验的制备提供印证和参考。主要工作为: 首先在实验制备前，以密度泛函理论为基础，通过Materials Studio软件建造了单层和三层的MoS2晶体模型，采用VASP软件模拟计算了二硫化钼的电子结构和光学性能。发现在平衡状态下，单层MoS2的介电函数曲线比三层的介电函数曲线更具有精细结构。在Ex方向上，单层和三层MoS2在可见光区位置处都有一吸收峰。单层MoS2对近紫外更敏感，而三层MoS2对远紫外更敏感。随着MoS2薄膜层数的增加，折射率增大，电子能量损失谱的峰值越来越往高频区域移动。这些结果为接下来的实验奠定了基础。 随后采用射频磁控溅射法在石英衬底上制备了 MoS2薄膜，采用正交试验方法研究了溅射时间、溅射温度、氩气流量和溅射功率对MoS2薄膜结构的影响。通过XRD、Raman、XPS、EDS和SEM表征对MoS2薄膜的结晶度、薄膜厚度和表面形貌进行分析，我们得到了制备MoS2薄膜的最佳工艺参数。发现溅射温度较高或较低结晶度都很差，而当温度为250 ℃时，样品的XRD衍射峰较多，结晶度较好。根据正交试验法得出溅射温度对MoS2的结晶效果起着至关重要的作用，其次是氩气流量。当溅射温度为250 ℃,氩气流量为6mL/min,溅射时间为30 min,溅射功率为300 W或400 W时，MoS2薄膜的结晶度较好。 最后保持溅射温度、氩气流量和溅射功率不变，通过改变溅射时间制备MoS2纳米薄膜，并对其吸收谱、发射谱、电阻率、霍尔迁移率和霍尔系数等光电性能进行分析。发现MoS2纳米薄膜在可见光波段对短波长光源吸收较强，对长波长光源透射较强。随着溅射时间的增加，薄膜厚度增加，导致MoS2纳米薄膜的吸收系数增加，透射率减小，光学带隙也逐渐减少，MoS2凭借层数与厚度的调控可实现禁带宽度的调节。并且MoS2纳米薄膜在675 nm处有一发光峰(A激子峰)，对应的带隙为1.8 eV。溅射时间为 1min的薄膜较薄，发光峰的强度最高，且发光峰的强度随着MoS2纳米薄膜层数的增加而减小。在探究MoS2纳米薄膜的电阻率时发现 1min样品的平均电阻率为0.1379(Ω·cm),而5 min样品的平均电阻率为0.7714(Ω·cm),说明制备的MoS2纳米薄膜的电阻率较小，具有优良的电学性能。而且随着溅射时间的增加，薄膜的电阻率增大，载流子浓度减少，可以发现载流子浓度是决定MoS2纳米薄膜电阻率的关键因素。其次5 min样品的霍尔迁移率较高为0.44 cm2/Vs。但五个样品的霍尔迁移率仍然是零散的，这是强磁散射的典型特征。MoS2薄膜的霍尔系数均显示出从负值到正值的变化，表明MoS2纳米薄膜的电传输特性是各向异性的。
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