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金刚石型碳量子点的荧光调控及其在重金属离子检测中的应用

周恒

金刚石型碳量子点的荧光调控及其在重金属离子检测中的应用

周恒1
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作者信息

  • 1. 河南工业大学
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摘要

本文主要通过溶剂热法制备碳点(CDs),实验采用不同的溶剂以及容易获取的柠檬酸,硫脲和葡萄糖等作为原料。这些含有不同官能团的原料可以作为掺杂剂进一步引入到碳点当中,实现荧光调控合成。最后通过一系列的结构及性能检测,探究了不同碳点对金属离子的选择性猝灭,证明所制备的碳点有较高的量子产率且可用于实际环境下金属离子检测。首先,以柠檬酸和硫脲为原料,乙醇为溶剂水热法合成了用于Fe3+检测的氮硫掺杂荧光碳点(N,S-CDs)。结果表明此碳点具有QY53.80%的高产率且呈现蓝色荧光,最佳激发波长为360nm。同时,该N,S-CDs对Fe3+有高选择性猝灭响应,在浓度为0-100μM时,测得的检测限为0.2μM,可用于实际水环境中。结合紫外和红外光谱分析得知所制备的N,S-CDs对Fe3+的淬灭作用是符合静态猝灭规律的,证明该碳点在检测Fe3+方面有良好的优势。 其次,在不改变碳源和氮硫源前提下,通过使用N,N-二甲基甲酰胺(DMF)为溶剂水热法合成了用于Cr6+检测的荧光碳点(D-CDs)。加入DMF溶剂在反应过程中可提供酰胺基团,从而提高碳点中的N含量,合成出QY26.23%的蓝色荧光碳点,表现出了激发光依赖性。该D-CDs对Cr6+有高选择性猝灭响应,在浓度为0-60μM范围内,测得的检测限为0.36μM,作为荧光探针也可用于实际水样品中Cr6+的检测。紫外光谱分析结果发现在500nm处出现一个新的吸收峰,可能是由于Cr6+与D-CDs表面的基团相互作用形成一复合物,从而导致出现新的峰值。通过红外光谱图,也证实了加入Cr6+后,D-CDs表面的羰基官能团和羧基官能团与之络合,形成基态络合物,发生了静态淬灭,证明了D-CDs对Cr6+检测有良好的优势。 最后,选择多羟基醛的葡萄糖为碳源替换单羟基的柠檬酸,通过改变结晶温度控制氧化程度合成金刚石型碳量子点,探究其结构对荧光性能的影响,以及在重金属离子检测中的选择性。通过选区电子衍射发现衍射点均匀分布,呈现在一系列的环上。衍射环与立方金刚石的(111)、(220)、(311)、(331)和(400)面衍射相一致,其中SAED中获得的晶面间距与fcc晶体晶格常数在实验误差范围内,一致性较好。这表明合成的纳米颗粒(粒径约为7-8nm)不是常见的立方金刚石,而是具有金刚石型的碳量子点(n-DQDs)。此外通过对碳点稳定性的测试发现其在弱酸酸性体系中具有较强的稳定性,且不同温度都对Cr6+有高选择性猝灭响应。在浓度为0-90μM范围内,测得的检测限为0.27μM,证明了该n-DQDs具有优异的光学性能和优秀分析化学能力,并为其在生物体内作为多色生物标记的应用和环境检测领域提供了更多可能。

关键词

金刚石型碳量子点/制备工艺/金属离子检测/荧光性能

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授予学位

硕士

学科专业

材料与化工

导师

何伟春;任瑛

学位年度

2023

学位授予单位

河南工业大学

语种

中文

中图分类号

TB
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