摘要
近年来，臭氧(O3)污染问题日益严峻，挥发性有机物(VOCs)作为重要前体引起广泛关注，北京市作为我国首都，其大气中VOCs的污染特征已被研究，但针对长期监测的年度对比研究鲜有报道。本研究于2019-2021年对北京四个点位不同季节VOCs的污染特征进行了探讨，分析了北京地区VOCs的来源和光化学反应活性，并评估了VOCs对人群健康的潜在风险，本研究可为北京地区VOCs的高效减排及环境空气质量的改善提供合理的参考依据。 (1)使用苏玛罐采样，通过低温预浓缩仪-气相色谱质谱/火焰离子化检测器(GC-MS/FID)系统测定VOCs样品，分析了北京各区域大气中VOCs的浓度和组分特征。发现北京市2019-2020年TVOC浓度分别为104.4ppbv和72.2ppbv,各点位浓度均在2020年下降，房山浓度最高。烷烃是最丰富的组分，两年分别占43％和45％。2020年戊烷、丙酮和乙酸乙酯的浓度显著升高。2021年朝阳TVOC浓度为22.3ppbv,春季最高，约36.0ppbv,烷烃和OVOCs分别占35.9％和31.9％,丙酮贡献最大。 (2)通过正定矩阵因子模型(PMF)确定了2019-2020年北京朝阳大气中VOCs的主要污染来源及各类来源的相对贡献。发现煤炭燃烧(40.5％)和车辆排放(45.8％)分别是两年最主要的排放源，车辆和医药类排放的贡献在2020年增大，可能是个体交通和医药行业排放量增加所致。煤炭燃烧、工业排放1和溶剂使用的贡献在2020年下降至16.8％、6.0％和2.3％。 (3)采用最大增量反应系数法(MIR)和气溶胶生成系数法(FAC)计算了北京市大气中VOCs的臭氧生成潜势(OFP)和二次有机气溶胶生成潜势(SOAFP)，发现2019-2020年VOCs的OFP值为425.78ppbv和218.46ppbv,SOAFP值分别为398.25μg/m3和154.9μg/m3,各点位VOCs的生成潜势均在2020年显著下降，房山水平最高。烯烃和芳香烃对OFP和SOAFP的贡献最大，丙烯(36.74ppbv)和甲苯(52.05μg/m3)的生成潜势在2020年明显增加。2021年朝阳VOCs的OFP值和SOAFP值分别为46.5ppbv和38μg/m3，均在春季最高(61.6ppbv和48.5μg/m3),烯烃和芳香烃仍占主导地位。车辆排放的VOCs对二次生成的贡献最大。 (4)采用美国环保局(US.EPA)的暴露风险评估方法评估了北京市大气中VOCs对人体的非致癌和致癌风险。发现仅有丙烯醛的非致癌风险超过安全阈值1，三氯甲烷、1，2-二氯乙烷、1，2-二溴乙烷和六氯-1，3-丁二烯的致癌风险均超过1×10-6但低于1×10-4。多数物种的非致癌和致癌风险值在2020年降低，并在房山和大兴较高，密云最低。朝阳车辆排放和工业排放1的风险较大，医药类排放的风险在2020年增加。
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