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铁基金属有机框架及其衍生物制备与应用研究

吕岩锋

铁基金属有机框架及其衍生物制备与应用研究

吕岩锋1
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作者信息

  • 1. 太原理工大学
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摘要

金属有机框架(MOFs)是一种由金属节点和有机配体组装而成的高结晶度的多孔材料,因其尺寸、孔径、结构及理化性质可调的特点在催化、传感及生物医学等领域被广泛研究。对MOFs进行合理的结构设计是改善其性能的关键。金属有机框架衍生物(MDs)通常继承了MOFs前驱体的多种特征,如高孔隙率和大比表面积,此外其形貌和结构也可以通过调整合成参数来改变。在继承MOFs前驱体结构的同时形成导电网络增加电子电导,并可以得到均匀分散在多孔碳中的金属/金属化合物。本文旨在通过合理的方法制备改性MOFs和MDs功能材料,并研究其在生物传感及催化方面的应用。本文主要研究内容如下: (1)双金属MOFs制备及传感性能研究:FeMOFs具备芬顿活性常被用做类过氧化物酶,但是单一的FeMOFs的催化活性有限。针对此问题,本研究利用室温下机械搅拌的方法合成了一系列不同比例的铜铁双金属MOFs(Cu/Fe-MOFs),通过结构表征发现与单一金属MOFs相比其具备更大的比表面积和更为集中的孔径,并将其应用于过氧化氢(H2O2)和谷胱甘肽(GSH)的显色传感中,所得结果显示Cu0.2Fe0.8BDC对H2O2有着较高的亲和力,Km为0.036mM,最大反应速率vmax为4.1×10-6M·s-1,分别在1-80μM和20-160μM范围内对H2O2和GSH表现出了良好的线性范围,检出限分别为0.85μM和6.49μM。评估了Cu0.2Fe0.8BDC的抗菌性能和生物相容性,结果显示掺入Cu节点后材料具有一定的抗菌性能并表现出较低的生物毒性。这为H2O2和GSH的传感提供了一种有效的方法。 (2)利用Cu/Fe-MOFs退火衍生的方法制备出一种具有优良性能的催化剂并将其应用于湿式催化氧化(CWAO)降解苯酚,通过一系列测试对材料进行了结构表征,结果显示退火处理后的产物继承了MOFs前驱体的多孔结构,通过单因素变量法调控潜在影响因素得出了最佳反应条件:反应时间为130min,催化剂用量为20mg,反应温度为220℃此温度下的总压强为2.81MPa。苯酚去除率达到了97.6%,并初步推测了反应机理。为苯酚废水的处理提供了一种简单、经济、绿色无害的催化剂制备方法。

关键词

铁基金属有机框架/芬顿反应/生物传感/金属有机框架衍生物

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授予学位

硕士

学科专业

材料科学与工程

导师

杭瑞强/王欣

学位年度

2023

学位授予单位

太原理工大学

语种

中文

中图分类号

TB
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