摘要
超高分子量聚乙烯（Ultra-highmolecularweightpolyethylene,UHMWPE）凭借优异的抗冲击性能、耐磨损性能和良好的生物相容性被广泛应用于人工关节领域。由于极差的分子链运动能力，传统模压烧结成型的UHMWPE关节假体显示出不可避免的熔融缺陷，限制了耐磨损性能的进一步提高。近年来，脉振模压成型（PVM）在UHMWPE模压成型领域崭露头角。本文基于PVM提出了脉振模压伸展成型方法（PVEM），结合脉振力场作用在稍高于熔点的温度下对熔体坯料进行切割折叠高倍伸展，强化UHMWPE分子链段取向，从而利用商用纯料高效制备了取向程度随切割次数变化的UHMWPE单轴取向和双轴取向自增强板材，并系统地分析脉振力场、成型温度、伸展比和伸展方向对取向自增强板材结构与性能的影响，探究“工艺参数-微观结构-宏观性能”之间的内在关系，为高耐磨自增强UHMWPE人工关节材料的制备提供理论指导。 本文研究了不同成型温度下（150℃、155℃、160℃、170℃）脉振力场对单轴伸展样品的微观结构和宏观性能的作用机制。研究发现使用PVEM方法制备取向自增强板材存在合适的加工温度窗口。由于不同温度下松弛时间的差异，取向的分子链段在170℃和160℃条件下很快地解取向，而在155℃和150℃条件下能保持高度取向状态至冷却结晶阶段并诱导串晶结构形成，从而大幅提高了制品的强度和模量。 脉振力场显著提高了取向自增强板材的机械性能。周期性的压力变化均化了熔体的缠结网络，促进分子链在界面处的扩散和互穿，从而改善颗粒界面和层间界面的固结质量；持续的冲击作用使分子链段更容易沿伸展方向取向，改善结晶行为，形成更多和更完善的串晶结构，从而提高结晶度和取向度，进一步提高了制品的机械性能。在脉振力场和155℃条件下经过三次切割折叠和单轴伸展的样品，其分子链段取向状态的保留和颗粒及层间界面的固结强度达到最好的平衡，因此在所有单轴伸展样品中有最高的强度和断裂韧性，其拉伸强度可达130.5MPa，断裂功为53.9kJ/m3。 剖析了压缩伸展阶段脉振频率和伸展比对单轴伸展样品的微观结构和宏观性能的影响规律，在155℃条件下随着脉振频率从0.5Hz提高到2Hz，缠结网络中传递应力的缠结点受到更强的冲击作用从而分布更均匀，分子链段更容易沿着伸展方向取向，串晶结构逐渐完善，结晶度从52.3%提高到58%，取向因子从0.934提高到0.976。随着单轴伸展比从2提高到8，分子链缠结网络的伸展程度逐渐加剧，分子链段逐渐趋于伸展方向取向，串晶含量逐渐增加，结晶度46.6%提高到58%，取向因子从0.559提高到0.976。 通过PVEM制备的平面内各向同性的双轴取向自增强板材，比单轴取向板材有更高强度和韧性的主要原因是有更高的结晶度和更多平面内随机取向的串晶结构。与普通模压烧结样品相比，耐磨损性能最优异的双轴取向自增强板材的洛氏硬度从24HRR提高到了100.4HRR，拉伸强度从37.1MPa提高到170.8MPa，砂浆磨损率从2.09%降低到1.47%，摩擦磨损试验的磨损因子从6.48×10-5mm3/Nm降低到1.76×10-5mm3/Nm，高温蠕变伸长率仅为3.2%。 高耐磨自增强UHMWPE板材在PVEM方法下的成功制备，扩展了动态加工技术在UHMWPE模压成型领域的应用，为串晶结构增强纯UHMWPE板材的加工成型提供新思路和新技术，有望应用在人工关节领域。
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