摘要
理想的高性能白光激光具有超大带宽、高峰值功率、高脉冲能量、高时空相干性等优越性能，是一种崭新的激光器，在现代科学的各个领域均有重要的应用前景。过去60年来，激光技术和非线性光学的有机结合，有效地推动激光频谱范围的拓宽，达到了很高的水平。然而，直接产生高亮度的紫外-可见-红外全谱段白光飞秒激光光源仍然是一个宏大的挑战和伟大的目标。本论文围绕全谱段白光飞秒激光的产生及应用展开工作，主要包括极宽带非线性光学计算方法的发展，极宽带非线性光子晶体材料的设计和制造，紫外-可见-红外全谱段白光飞秒激光技术的研发及其在单发飞秒激光光谱学上的应用等研究。取得的主要创新性成果有： 1.发展了一整套完整的描述超短激光脉冲在非线性晶体内时空演化行为的宽带非线性耦合波理论。该方法可以定性定量地探索和可视化超短脉冲在晶体材料中的非线性光学相互作用，为实验研究提供准确的理论支持与指导。 2.发展了二阶和三阶非线性协同作用方案，持续地提升白光飞秒激光的综合性能。基于二阶和三阶非线性协同作用的高效超宽带二次谐波产生方案，利用3mJ脉冲能量的钛宝石飞秒激光泵浦熔融石英-超宽带白光非线性晶体级联模块，成功实现mJ量级、3dB带宽覆盖385-1080nm的超平坦、超宽带白光飞秒激光的产生。基于二阶和三阶非线性协同作用的高次谐波产生方案，利用45?J脉冲能量的中红外飞秒激光泵浦单块超宽带白光非线性晶体，成功实现了350-2500nm紫外-可见-红外超连续白光飞秒激光的产生，单脉冲能量为17?J，转换效率为37%。基于三阶非线性自相位调制展宽效应协同二阶非线性高次谐波产生方案，利用3.5mJ脉冲能量的中红外飞秒激光泵浦惰性气体空心光纤-纯铌酸锂块材材料-超宽带白光非线性晶体级联系统，成功实现了300-5000nm紫外-可见-红外全谱段白光飞秒激光的产生，单脉冲能量达到0.53mJ。 3.基于自主研发的高性能超宽带白光激光光源，成功开发了一台单发飞秒脉冲激光光谱仪。首次将光谱仪的光谱范围涵盖紫外到近红外(3dB带宽覆盖385-1080nm)的广阔谱段，同时具有超高的脉冲能量(＞1mJ水平)和百飞秒量级的脉冲持续时间。已初步应用于原子和分子吸收光谱的单发脉冲超快测量。 4.发现新颖物理现象：彩虹切伦科夫辐射和超宽带拉曼-纳斯衍射效应。发现在二阶和三阶非线性协同作用机制下，基于超宽带纵向相位匹配原理在单周期极化铌酸锂晶体中可产生彩虹切伦科夫辐射；基于超宽带横向相位匹配原理在周期、啁啾极化铌酸锂晶体中可实现多阶超宽带拉曼-纳斯二次谐波产生。这些新颖现象揭示了非线性光学相互作用丰富的新物理，将为超短脉冲表征、畴结构无损识别等应用带来更好的技术和工具。
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