摘要
能谷由于具有光学选择定律、谷极化、谷霍尔效应等独特性质，得到研究者的巨大关注。单层(monolayer,ML)WS2由于在布里渊区产生非简并的K和K''谷，是进行谷物理机制研究的完美的载体。然而MLWS2难以获得高的谷极化，阻碍了其在谷电子设备的应用。通过Ⅲ族氮化物与WS2中的界面耦合可以增强MLWS2的谷极化，并且Ⅲ族氮化物与WS2所形成的异质结可用于制备高性能的光电探测器。此外，由于双层(bilayer,BL)WS2具有反演对称性，导致能谷的去极化。而Ⅲ族氮化物可以打破BLWS2的空间反演对称性，让BLWS2表现出更丰富的谷激子特性。因此本文深入研究了界面耦合对二维WS2谷激子特性的影响以及MLWS2的光电应用，具体研究成果如下: (1)利用与基底之间的界面耦合作用，调控了MLWS2的谷激子特性。利用化学气相沉积(chemicalvapordeposition,CVD)和湿法转移的方法，制备了MLWS2/SiO2/Si、MLWS2/本征AlGaN(i-AlGaN)和MLWS2/n型掺杂AlGaN(n-AlGaN)异质结。通过光致发光(photoluminescence,PL)光谱并结合理论计算，研究了界面耦合对激子跃迁特性的影响。由于热应变的影响，SiO2/Si基底上MLWS2的直接跃迁峰(A峰)相对于蓝宝石上的MLWS2红移至2.008eV。由于较高的电荷掺杂浓度会减小带隙，而n-AlGaN向MLWS2转移更多的电荷，因此MLWS2/n-AlGaN的A峰相对于MLWS2/i-AlGaN红移至1.967eV。在室温下MLWS2/n-AlGaN谷极化是蓝宝石上MLWS2的3倍，并在13K下达到82.2％。MLWS2/n-AlGaN整体极化率都大于MLWS2/i-AlGaN，且室温下的激子寿命小于MLWS2/i-AlGaN。这是由于n-AlGaN基底增加了WS2中的电荷掺杂浓度，将产生额外的非辐射衰减通道导致激子寿命减小。并且电荷掺杂所导致的静电屏蔽也会抑制谷间散射。 (2)利用与基底之间和层间的界面耦合作用调控了BLWS2的谷激子特性。通过CVD的方法，在蓝宝石基底上生长出高质量的BLWS2。利用湿法转移的方法，制备了BLWS2/SiO2/Si、BLWS2/i-AlGaN和BLWS2/n-AlGaN异质结。SiO2/Si上BLWS2的层内A峰和层内间接跃迁峰(I峰)相对于蓝宝石上的BLWS2分别红移至1.948eV和1.750eV。在SiO2/Si上AB堆叠的BLWS2的E12g和A1g模式相对于AA堆叠的BLWS2蓝移。由于电荷转移在BLWS2中不均衡，使其生成Ⅱ型能带，进而在BLWS2/AlGaN中形成了层间激子峰Ai。n-AlGaN较强的电荷转移也减小了BLWS2的带隙，使其I、Ai和A峰能量相对于BLWS2/i-AlGaN红移。由于转角改变层间耦合相互作用，转角BLWS2/i-AlGaN的I、Ai和A峰能量随角度发生变化，并且接近0°和60°时候，三个峰能量达到最小值。由于层间激子中电子-空穴相互作用的减弱抑制了谷间散射，在BLWS2/AlGaN中的A1激子的谷极化高于A激子。BLWS2/n-AlGaN存在更强的量子限制斯塔克效应，导致其Ai和A激子寿命都分别长于BLWS2/i-AlGaN。 (3)制备了基于MLWS2的光电探测器，并比较了SiO2/Si和GaN基底对探测器性能的影响。探测器的光电流随着激光功率密度的增大而增大，而光响应和比探测率随着激光功率密度的增大而减小。MLWS2/GaN器件在10.19mW/cm2的激光功率密度下，光响应度高达1540A/W,比探测率5.62×1010Jones。在24.97mW/cm2的激光功率密度下，MLWS2/GaN的光响应度比MLWS2/SiO2/Si高6个数量级，且MLWS2/GaN的比探测率也比MLWS2/SiO2/Si高1个数量级。MLWS2/GaN器件光响应的上升时间为952ms,下降时间为884ms，短于WS2光电探测器的光响应时间。 研究结果表明通过界面耦合可以调控MLWS2的谷极化并且打破BLWS2的空间反演对称性，拓宽了二维WS2在谷电子器件中的应用。MLWS2/GaN光电探测器具有高的光响应和高的探测率，证明了MLWS2在光探测领域具有巨大的应用前景。
NETL