摘要
随着全球工业化的快速发展，在其背后所带来的生态环境污染正慢慢地侵蚀着人类的健康安全。其中，挥发性有机污染物（VOCs）是造成雾霾和光化学烟雾的重要前驱体，控制VOCs的排放对于实现降污减碳协同增效、改善生态环境质量具有重要意义。光催化技术以其成本低廉、反应条件温、净化除污效果好等优点备受关注。然而，大多数光催化剂存在光吸收率低、带隙较窄以及光生载流子分离效率差等问题，极大地限制了光催化剂的实际应用前景。近年来，人们一直在努力寻找一些具有优良性能的光催化剂，并通过构筑异质结、催化剂改性等方法来提高光催化剂的活性。作为一种良好的可见光响应半导体材料，WO3（氧化钨）以其稳定的光化学特性和可调控的带隙，被认为是一种有潜在优势的光催化剂。但是在光催化反应过程中，纯WO3的载流子分离效率不高并且由于高的导带位置导致其还原能力较弱，这些缺点使得其光催化效率大大降低。本论文采用以泡沫镍为基底，通过电沉积的方法分别将WO3与其它半导体材料锚定在镍网表面，制备出高活性并且可循环利用的光催化膜材料。本研究的主要内容如下: （1）Bi5O7I/WO3/Ni（以镍网为基底的铋氧碘/氧化钨复合物）泡沫镍光催化膜的制备及其对气态甲苯的光催化降解性能研究。先通过水热法分别得到WO3和Bi5O7I粉体，利用电沉积的方法分别将WO3和Bi5O7I锚定在泡沫镍表面制备出Ⅱ型异质结光催化膜。在可见光下通过降解气态甲苯来评估光催化膜的性能，最佳样BWN-6/7在3h的时间内降解了95.2％的气态甲苯（2000mgm-3），经过4轮重复使用后仍然保持81.6％的降解率。最后根据GC-MS和活性氧物种的检测分析提出了可能的甲苯降解路径和反应机理。 （2）TaON/Ta3N5/WO3/Ni（以镍网为基底的钽氧氮/氮化钽/氧化钨复合物）复合光催化膜的制备及其光催化降解性能与反应中间体的研究。分别通过水热法和煅烧法获得WO3和TaON/Ta3N5粉体，然后将WO3和TaON/Ta3N5以电沉积的方式依次负载到泡沫镍上制备出Z型异质结光催化膜。在光照下最好样TWN-2/8对乙烯(10000mgm-3)的降解率为69.1％。WO3的光吸收波长显著提高，最后根据GC-MS产物结果分析以及EPR测试结果仔细讨论了光催化降解机理及中间产物的形成原因分析。 (3)(NH4)0.33WO3/WO3/Ni(以镍网为基底的铵钨青铜/氧化钨复合物)复合光催化膜的制备及其对乙苯的光催化性能研究。首先用水热法制备WO3,然后利用煅烧法将WO3在氨气流中氨化得到(NH4)0.33WO3粉体。以电化学沉积的方法分别将WO3和(NH4)0.33WO3负载至泡沫镍上制备出复合光催化材料。在模拟太阳光照射下对乙苯的最佳样的降解率高达96.9％,具有十分高效的太阳能光吸收效率。最后，基于WO3的导价带电位阐述了可能的光催化机理。
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