摘要
丁二酸酐(SA),作为一种重要的化学产品被广泛的应用在我们生活中。特别是由它为原料合成的可降解塑料市场前景广阔，同时也带动了丁二酸酐的市场需求。 本论文以顺酐(MA)为原料，通过高压反应釜间歇反应和固定床连续反应来制备丁二酸酐。筛选、制备了加氢催化剂，优化反应工艺条件。采用N2物理吸附、XRD、H2-TPR、NH3-TPD、TG、ICP、SEM和FTIR等表征，研究了Ni/Al2O3催化剂及助剂改性后催化剂的织构参数、表面性质和活性组分的存在形态对顺酐加氢反应的影响。本论文的主要研究内容及结果如下: 1.考察了Ni/Al2O3催化剂在高压反应釜和固定床反应器中催化顺酐加氢制丁二酸酐的性能。结果表明:在反应釜中选用15％Ni/Al2O3催化剂，在120℃和2MPa的反应条件下，MA转化率和SA选择性可达99.5％以上;在固定床反应器中选用15％Ni/Al2O3催化剂，在反应温度80℃,反应压力2MPa,空速0.4h-1，氢油比600∶1时，MA转化率可以达到99.8％,SA选择性为99.2％。但经过350h的连续反应后，顺酐的转化率下降到74％左右。 2.考察加入助剂铈和镧的改性12.5％Ni/Al2O3催化剂的制备工艺以及其顺酐加氢催化反应工艺和催化剂反应稳定性。结果表明: (1)当助剂Ce的加入量为3％时，能够最好的改善催化剂的织构性质和表面酸度，使得催化剂的催化活性和稳定性有所提高。当反应温度为80℃,反应压力为1.8MPa,空速为0.45h-1,氢油比为500∶1时，MA的转化率为99.8％,SA的选择性为99.2％。催化剂在连续反应350h后，仍具有较高的反应活性。 (2)当助剂La的加入量为0.5％时加氢效果最好，当反应温度为70℃，反应压力为1.5MPa,空速为0.4h-1，氢油比为550∶1时，MA的转化率为99.8％,SA的选择性为99.6％。催化剂在连续反应350h后，MA的转化率和SA的选择性仍高于95％,效果提升明显。
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