摘要
近年来，全球变暖现象以及其导致的急剧恶化的全球环境引起了人们的关注，而全球变暖的主要原因是人类活动产生了大量以CO2为主的温室气体，碳减排刻不容缓，其中固态胺是非常有前景的CO2吸附剂。固态胺的CO2吸附动力学特性和吸附环境对其CO2吸附性能的影响情况是后续进行CO2吸附反应器设计及工艺优化的基础，但是现有的固态胺CO2吸附经验、半经验模型通用性差，难以准确描述实际CO2吸附过程，并且缺少实验与仿真模型相结合的方式对固态胺CO2吸附机理进行综合研究。为此本文基于固态胺吸附CO2的实际扩散-反应过程，建立了精确描述实际过程的多尺度耦合吸附机理模型，并通过自主开发的数值求解程序，对不同吸附条件下固态胺吸附CO2的动态过程进行了深入研究，并对动力学模型中各个参数的敏感性进行了深入分析。同时搭建了固态胺吸附剂固定床穿透吸附实验台，进行不同吸附条件的固态胺CO2吸附实验，并构建固态胺吸附剂的固定床穿透实验仿真模型，搭建固态胺吸附剂CO2解吸附性能实验台，通过实验所得数据和仿真程序深入探究不同气体环境对固态胺吸附剂CO2解吸附再生性能的影响，最终本文得到如下研究结果： CO2在吸附过程中的扩散-反应包括五个步骤：外部扩散，薄层扩散，孔隙扩散，固态扩散与化学反应，各个过程所对应的尺度逐渐减小。化学反应步骤是整个CO2吸附过程的主要传质阻力，占总传质阻力的80%以上，并且孔扩散步骤在吸附初期起重要作用，而固体扩散步骤在吸附后期起重要作用。固态胺在接近吸附饱和的时候不会保持平衡状态，而会继续缓慢吸附CO2，这种“长尾”现象不仅可以归因于推动力的降低，还可以归因于传质阻力的增大。吸附温度和CO2浓度的提高会提前固态胺CO2吸附平衡时间，而改变固态胺孔径、粒径等参数仅对吸附量产生影响，而不改变各步骤传质阻力占比与平衡时间。343K是固态胺最佳吸附温度，同时5vol%的水蒸气也会将固态胺CO2吸附性能提升至1.24倍。固态胺在纯氮气氛围和不同水蒸气浓度氛围的再生环境下都有比较良好的CO2解吸附再生效果，纯氮气氛围下110℃仅需6min就可完成再生，而不同水蒸气浓度氛围下则需要10-15min才能完成再生。同时再生过程固态胺吸附性能会产生一定损失，主要来自胺受热分解以及水蒸气与胺分子发生的化学反应。
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