摘要
现代电子技术的繁荣刺激了满足市场需求的高效储能和转换设备的发展。其中，超级电容器（SCs）以其快速充电能力、高功率密度和长循环寿命等特点，已应用于混合动力汽车、便携式电子设备等多个领域。然而，能量密度低的缺陷显然已经很难满足市场消费的需求。非对称超级电容器（ASC）的设计集成了电池型电极（能量源）和电容型电极（功率源）用以扩大工作电位窗口，进而提高能量密度。过渡金属（Ni、Co、Mn、Fe等）化合物作为ASC中一类重要的功能材料得到了广泛关注，但较差的导电性极大地限制了其电化学活性。因此，必须精心设计电极材料的微观结构、进行材料的改性及多组分集成来整体提高材料的电活性。本文针对上述问题，开展了电极材料的优化设计与制备。利用一系列的表征技术阐述了电极材料的表面化学性质、组成及微观形貌并结合电化学测试进一步证实了所制备材料的优异性。主要工作内容如下: （1）利用CTAB为修饰剂，采用一步溶剂热法在泡沫镍（NF）上成功制备了独特的花状NiCoMn-LTH电极材料。由于其开放的大比表面积花状结构、强的机械粘合性以及多金属协同效应改善了电极材料的整体化学活性，从而表现出可观的储能特性。随后，优化了Mn含量对材料电化学性能的影响。当Ni∶Co∶Mn投料比为4∶4∶2时电化学性能最好。此外，与制备的NiCo-LDH、NiMn-LDH和Ni（OH）2电极相比较，NiCoMn-LTH电极的电化学行为最为突出。在2Ag-1电流密度下，比电容高达2432Fg-1。利用玉米须为原料，经过一步碳化和活化过程制备了生物质衍生的多孔碳负极材料。将二者组装成非对称超级电容器，发现其展示了52.9Whkg-1的高能量密度和11.9kWkg-1的最大功率密度，在5000次循环后电容保留率为86.4％,证明该材料具有潜在的利用价值。 （2）采用水热方法首先在NF上成功制备了ZnCo（OH）F纳米线（NWs）前体，紧接着用煅烧、磷化和水热方法对前体进一步改进，通过两种路径制备了P-ZnCo2O4和Zn/CoP2@NiMn-G-LDH。这里，深入的讨论了Zn/CoP2@NiMn-G-LDH电极材料的合成机制、微观形貌及表面化学组成信息。发现垂直排列的二维纳米片NiMn-G-LDH成功锚定在导电性良好的一维多孔Zn/CoP2NWs上，形成层次化清晰的三维开放式核壳结构。得益于该结构优势，构建了快速的离子扩散和电子转移通道。三电极测试结果表明，Zn/CoP2@NiMn-G-LDH复合电极展现出超高面电容（2.5mAcm-2电流密度下，面电容为8.79Fcm-2），优异的倍率性能（30mAcm-2电流密度下，容量保持率为56.3％）和出色的循环稳定性（5000次循环后，电容保留率为91％）。此外，通过改进Hummers法和热还原法制备了还原氧化石墨烯（RGO）。最后将二者用作正负极组装非对称超级电容器，在1.6V的工作电位窗口内，能量密度到达46.2Whkg-1,最大功率密度为4.89kWkg-1，循环寿命也长达8000圈。综上，Zn/CoP2@NiMn-G-LDH核壳材料是优异的超级电容器候选材料。
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