摘要
氧化石墨烯（Graphene Oxide, GO）富含结构缺陷，这些缺陷是离子迁移或分子扩散的重要通道，因此GO在气体分离、海水提纯等领域有较大的应用前景。然而，缺陷的存在势必导致分离膜力学性能的降低，其几何形态也会影响分离膜的分离效果，受实验条件制约，学术界至今无法对缺陷形态与力学性能之间的构效关系进行量化，因此，从原子尺度揭示图形化缺陷对GO力学性能的影响规律，探索GO分离膜缺陷工程研究的理论基础，具有较高的理论研究与实践价值。本研究采用分子动力学方法（Molecular Dynamics，MD），模拟了含有预制圆形、正方形和三角形缺陷GO模型的单轴拉伸过程，结合应力-应变曲线，系统研究了不同类型、数量、尺寸、排布距离和旋转角度的结构缺陷对GO力学性能的影响规律，并从原子尺度揭示了缺陷对拉伸载荷的响应机制，取得的主要结果包括： （1）图形化缺陷的存在显著降低GO的极限强度和弹性模量。缺陷尺寸、数量对GO力学性能的影响规律基本一致，缺陷尺寸变大、数量增加均会导致GO的抗拉强度和弹性模量的下降，缺陷密度增大使体系界面能大幅增加，裂纹数量增多，越容易被破坏；相比之下，缺陷类型对力学性能的影响不显著，但几何形态差异导致的应力集中决定了缺陷演化与失效机制，裂纹萌生位置取决于缺陷与边界处的应力集中程度，一般情况下沿垂直于加载方向扩展。缺陷演化过程中，缺陷处发生碳-碳键的断裂与重构，五元环、七元环及其它多元环状缺陷间存在动态转化。 （2）缺陷间距对GO力学性能的影响比较复杂。当缺陷沿拉伸方向上分布时，缺陷间距的变化不会导致承担水平载荷的原子数目的改变，因此缺陷间距对GO的抗拉强度影响不大；当缺陷沿垂直拉伸方向分布时，缺陷间距的增加会影响应力分布状态的变化，进而降低GO的抗拉强度。此外，缺陷与边界的距离也对GO的力学性能产生影响，缺陷与边界距离的增加，极限应力变化不明显，弹性模量小幅增加。 （3）缺陷绕其几何中心点自转时，对于单孔洞缺陷，当缺陷孔洞在垂直拉伸方向上的长度最大时，即旋转至50°左右，它的抗拉强度最小；对于双孔洞缺陷，所有的变形过程都会在顶点处形成断裂缺口，且三角形缺陷GO的极限应力和弹性模量范围均大于方形缺陷。绕缺陷几何中心连线中点公转时，随着旋转角度（0-90°）的增加，GO的抗拉强度呈现不同程度的下降，弹性模量略微增大。旋转到拉伸方向时的抗拉强度最大，而垂直于拉伸方向时抗拉强度最小，且在旋转角度区间内呈现单调变化趋势。
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