锂离子电池以其高能量密度，长循环寿命和轻质便携等优势，在过去数十年的时间里得到了快速发展。然而，随着储能以及电动汽车市场的蓬勃发展，急需开发具有更高比容量的新型电极材料。硅（Si）材料因具有将近10倍于石墨材料的比容量而倍受瞩目，但受到“体积效应”影响，硅电极在充放电过程中容量快速衰减。粘结剂已被证明在缓冲硅负极的体积膨胀和维持电极导电网络方面具有重要作用。本论文通过交联与接枝等策略，设计制备了两种具有优异性能的网络结构粘结剂，显著提升了硅负极的循环性能，并对性能提升的机理进行了探究，主要研究如下: （1）通过原位交联策略制备了一种基于共价键一氢键双重作用力的三维网络结构粘结剂。使用小分子柠檬酸（CA）作为交联剂，与具有线性结构的聚丙烯酰胺（PAM）进行原位热交联，制备得到三维网络粘结剂(c-PAM-CA），有效增强了粘结剂的界面结合力和抗剥离性能。交联所形成的网络结构可以更好地适应硅颗粒的体积变化，维持电极组分间的紧密接触，进而提升纳米硅电极的循环稳定性。电化学测试结果表明，当载量为0.5 mg cm-2时，Si/c-PAM-CA电极在2.1 A g-1下循环600周后容量稳定在1280 mAh g-1;在4.2 A g-1下可以稳定循环超过700周，并保持770.9mAh g-1的容量，显示出优异的循环稳定性。此外，当载量增加至1.2 mg cm-2时，Si/c-PAM-CA电极在0.42 A g-1下循环50周后具有超过2.3 mAh cm-2的面容量。当c-PAM-CA粘结剂拓展到硅碳材料时，也展现出良好的适用性，可以显著提升电池循环性能。 （2）通过接枝改性策略制备了一种具有酰胺氢键网络结构的粘结剂。以羧甲基纤维素钠（CMC）为主链结构，通过在其分子链上接枝甘胺酰胺（GA），制备得到了一种具有酰胺氢键网络结构的粘结剂（CMC-GA）。接枝拓展的酰胺基团，增强了粘结剂分子间及与活性物质间的氢键作用力，使CMC-GA的力学性能和粘附力得到明显改善。相比于CMC粘结剂，使用CMC-GA粘结剂的硅电极循环性能得到显著提升。电化学测试结果表明，当载量为0.7mgcm-2时，Si/CMC-GA 电极在 0.84 A g-1 下循环 120 周后容量为 1854.3 mAh g-1，在 2.1 A g-1下可以稳定循环超过500周。此外，酰胺基团良好的导离子作用，有效增强了硅电极的锂离子传输动力学，Si/CMC-GA电极在2 C倍率下展现出1513.5 mAh g1的可逆容量。 本论文通过交联与接枝等策略，设计制备的网络结构粘结剂，显示出优异性能，显著提升了硅负极的循环稳定性，在推进硅基负极锂离子电池实际应用方面具有重要价值和前景。
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