摘要
工业的发展消耗了大量的化石燃料，导致了大量的二氧化碳排放，造成了一系列的环境问题。光催化二氧化碳还原是一种新兴的清洁和可持续的碳循环技术，它利用太阳能还原二氧化碳以合成小型有机物，因此具有增加清洁能源的供应和缓解温室效应的潜力。目前的研究表明，光催化CO2的还原会受到催化剂表面和能带结构的影响。三元过渡金属卤族化合物MoSxSey可通过元素比变化实现连续可调的能带结构，为光催化CO2还原产物连续调节提供了可能性。本论文探究组分控制调控MoSxSey的可见光催化CO2还原性能，分别通过直接一步法与局域原位硒化两种手段制备了 S/Se比连续变化及离散分布的MoSxSey光催化剂，分析了 S、Se元素比变化及分布对其能带结构和光生载流子输运的影响，调控其光催化CO2还原获得醇类产物的速率和催化选择性。研究内容具体如下: (1)通过控制反应物中S与Se的摩尔比例，一步法合成了内部为MoO2、表面为S/Se比连续变化MoSxSey纳米片结构的催化剂，一共设置了五组不同S/Se比的实验。对样品在可见光下常压CO2氛围下的催化性能分析发现，乙醇生成速率最高为1.60 μmol g-1 h-1。对比不同样品催化产物的量子选择性，最高可获得92.1％的乙醇量子选择性。 (2)对MoS2样品局部硒化处理，得到了表面S、Se原子不均匀分布的MoSxSey,测试了其在可见光下常压CO2氛围下的催化性能。结果表明，高温硒化处理后，样品中纳米片的尺寸基本保持不变。硒化后的样品乙醇生成速率和量子选择性最高分别可达6.20 μmol g-1 h-1、97.6％。MoS2局部原位硒化后形成的MoSe2/MoS2异质结，能够有效促进光生载流子输运，进而提升光催化生成乙醇的速率。
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