摘要
汞(Hg)是一种全球性污染物，可通过人为活动或自然过程排放，随后经大气循环传输并沉积至陆地生态系统。土壤是陆地生态系统中最大的活跃汞储库之一，储存了陆地生态系统至少90％的汞。土壤中沉积的汞可以经历一系列的迁移转化过程，包括Hg0再排放和甲基化等。了解土壤汞的来源特征和累积过程，对于定量汞的全球生态风险、评估汞暴露对人类和野生动物的潜在风险具有重要意义。青藏高原位于我国西南部，平均海拔在4000 m以上，被誉为世界“第三极”，拥有一个相对孤立而脆弱的高寒生态系统。与极地地区不同，青藏高原位于中纬度地区，毗邻世界上污染较为严重的地区，如南亚、东亚和东南亚。研究发现，1860年以来汞在青藏高原土壤中呈现显著累积趋势。然而，由于青藏高原复杂的地形特征以及较为困难的采样条件，当前获得的有限数据限制了对该地区土壤中汞的分布与来源的深入研究。厘清青藏高原地区土壤汞的积累分布及其影响因素，量化土壤汞的来源组成，明确青藏高原土壤在汞循环中所扮演的角色，对于揭示气候变暖背景下高寒生态系统汞的生物地球化学循环具有重要科学意义。本研究旨在利用汞稳定同位素阐明植被对青藏高原表层土壤汞的空间分布与累积的影响。2018至2020年间，本研究于青藏高原不同地区采集了表层土壤样品，结合汞稳定同位素组成特征，明确了青藏高原表层土壤汞的空间分布及其影响因素，构建汞同位素源示踪模型，并定量解析表层土壤汞的来源，得到了以下认识和结论: (1)整个青藏高原表层0-10 cm 土壤平均汞浓度为31.8±34.9 ng g-1,相较于深层土壤，青藏高原表层土壤汞存在显著富集。不同植被覆盖类型下表层土壤Hg浓度呈现出较大的空间变异性，表现为森林(53.9±36.9 ng g-1)＞草甸(30.7±14.3 ng g-1)＞草原(24.5±16.1 ng g-1)＞灌丛(21.1±11.6 ng g-1)。基于结构方程模型，发现植被分布对表层土壤Hg浓度展现出最大的直接影响（β=0.56），结合经纬度对降水以及植被生物量的直接影响，表明空间上经纬度导致的地形和气候的变化可通过影响降水量、植被生物量以及土壤有机碳含量，间接控制青藏高原表层土壤中汞的空间分布。 （2）青藏高原森林、草甸、灌丛和草原土壤汞同位素呈现不同的组成特征。青藏高原森林δ202Hg值与Δ199Hg值均显著比灌丛、草甸和草原表层土壤更加偏负，而四种植被土壤中Δ200Hg值均接近于0。由于植物叶片对大气汞的吸收特征不同，因此导致凋落物的输入下土壤δ202Hg产生差异。森林表层土壤Δ199Hg表明植物叶片对大气Hg0的吸收及凋落物的沉降是森林表层土壤Hg的主要来源，而草甸、灌丛和草原表层土壤相比于森林土壤具有更偏正的Δ199Hg值，这可能是由于降水的输入所导致的。 （3）汞同位素三元混合模型的结果表明，对于森林、草甸、灌丛和草原表层土壤，大气 Hg0 输入的贡献分别为 62.2±12.5％，45.1±11.7％，50.9±9.7％，50.4土12.7％,大气 Hg2+输入的贡献分别为 10.2±4.2％，18.3±6.5％,14.0±5.7％,16.5±7.6％,地质来源汞的贡献分别为 27.7±8.7％,36.6±6.8％，35.2±4.9％，33.1±10.0％，结果突出了大气Hg0输入在控制表层土壤汞积累中的主导作用。进一步，结构方程模型结果表明，空间上的植被分布能够主导大气Hg0在土壤中的积累。 （4）考虑到植被格局在控制青藏高原表层土壤Hg的分布方面发挥着主要作用，本研究基于利用协同克里金空间插值估算得到整个青藏高原表层0-10 cm土壤平均汞浓度为31.5±15.2ngg-1,表层土壤汞储量约为8200±3292Mg。此外，基于青藏高原植被NDVI的变化率，本研究进一步估算了近40年全球变暖使植被生产力增加导致青藏高原表层0-10 cm 土壤汞储量增加速率约为16.5 Mg yr-1。 本研究强调了在地形和气候的综合影响下，青藏高原植被呈现出显著的分化格局，并强调了随着植被生物量的升高，表层土壤汞浓度显著增加。汞稳定同位素证据表明，植被介导的大气Hg0沉降是表层土壤Hg积累的主要途径。此外，本研究报道的青藏高原表层土壤汞的空间分布特征，为估算高寒生态系统土壤汞的再排放、评估汞的横向迁移特征和土壤汞积累的生态风险提供了重要的数据。
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