摘要
科技的不断发展和人类生活需求的不断攀升，都离不开能源的消耗。然而，传统化石燃料的使用会不可避免地污染环境，并且不可再生。因此，解决能源短缺问题，寻找绿色环保且可持续的新能源是当务之急。具有能量高和零污染优势的氢能则有望成为最理想的新能源之一。目前，最为环保产氢方式就是利用光催化技术将太阳光能转化为氢能。该技术的核心是研发高性能、高稳定型、价格低廉的光催化剂。 石墨氮化碳(g-C3N4)由于其合理的能带结构、高稳定性和较低成本已经受到了人们的广泛关注。但它也有光生电子空穴易复合和阳光利用率不高的缺点。在过去的十几年中,许多改性方法都被用于提高其光催化性能，其中，与其他半导体构建异质结被认为是最为有效的手段。基于此，本文设计选择了与g-C3N4具有带隙结构匹配的半导体与其进行复合，形成了异质结结构。重点探究了不同组分复合光催化析氢材料对光的捕获能力、光诱导电子—空穴对的分离能力以及光催化析氢性能增强的机理。主要结论如下: (1)通过简单的高温固相煅烧成功合成了具备Ⅱ型异质结结构PCN/NiCo2O4复合光催化剂。扫描电子显微镜(SEM)表征显示该复合纳米材料的组成形式为2D/0D异质结构。XRD、XPS也进一步证实了该异质结构的成功制备。VB-XPS和UV-Vis研究分析了PCN和NiCo2O4材料的能带结构以及组成异质结构的类型。PL和EIS进一步证实了异质结构的形成并因此促进了催化剂材料之间发生电子转移，提高了电荷传输效率，抑制了光生电子—空穴对的复合，提高了光催化析氢性能。产氢实验的结果表明，当NiCo2O4负载比例为5％时复合光催化剂的析氢速率最高，为3.69μmolg-1h-1,约为纯相g-C3N4的4.6倍。本实验将构建异质结和元素掺杂调控手段相结合以提高光催化活性提供了参考。 (2)二元复合材料中一个Ⅱ型异质结的结构对光生电子-空穴的分离转移程度有限，基于此使用热聚合法煅烧及水热法成功合成了Ⅰ型和Ⅱ型异质结结构并存的SiC/CN/CdS三元复合光催化剂。扫描电子显微镜(SEM)表征显示材料复合在一起形成紧密的异质结构。XRD、XPS也进一步证实了该异质结构的成功制备。VB-XPS和UV-Vis研究分析了SiC、g-C3N4和CdS材料的能带结构以及组成异质结构的类型。PL和EIS进一步证实了异质结构的形成并因此促进了催化剂材料之间发生电子转移，提高了电荷传输效率，抑制了光生电子—空穴对的复合，提高了光催化析氢性能。产氢实验的结果表明，当CdS负载比例为20％时复合光催化剂的析氢速率最高为39.31μmolg-1h-1,约是纯相g-C3N4的49倍。实验结果可以得知构建三元催化剂是进一步提高光催化效率的有力途径。
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